鈀、鉛、氫微團簇的結(jié)構(gòu)和性質(zhì).pdf

1、鈀由于具有良好的透氫性能和氫同位素效應(yīng)，廣泛應(yīng)用于催化反應(yīng)和氫同位素分離與純化，在鈀中加入一些合金元素(如Ag,Y,Pb等)不僅可以抑制相變，而且能大大提高透氫速率；鉛作為慣性約束聚變X-ray能量轉(zhuǎn)換材料之一，研究其團簇結(jié)構(gòu)和性質(zhì)有著重要意義。本文采用密度泛函(DFT)的B3LYP方法和相對論有效原子實模型(RECP)，Pd、Pb原子選擇LANL2DZ基組，氫原子選擇6-311++G<'**>全電子基組，應(yīng)用Gaussian98程序，

2、對純Pb<,n>(n=1-9)、Pd<,n>Pb(n＝1-7)、Pd<,n>PbH(n=1-6)和Pd<,n>Pb<,m>(n+m≤5)小團簇的基態(tài)結(jié)構(gòu)、光譜性質(zhì)、能級分布和電子性質(zhì)的變化規(guī)律進行系統(tǒng)的研究：(1)對Pb<,n>(n＝1-9)單一金屬成分團簇的平衡幾何結(jié)構(gòu)，表面能級結(jié)構(gòu)和電子特性進行研究發(fā)現(xiàn)：團簇由平面結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化為三維立體結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)化點為n＝5；團簇的費米能級、能隙和垂直電離勢沒有“奇-偶”效應(yīng)和“幻數(shù)”效應(yīng)；團簇的穩(wěn)定性逐

3、漸增強；鉛團簇的化學(xué)活性小于鈀團簇。 (2)研究了Pd<,n>Pb<,m>(n+n≤5)和Pd<,n>Pb(n=1-7)混合團簇的平衡幾何結(jié)構(gòu)，表面能級結(jié)構(gòu)，電子特性和光譜性質(zhì)，并與單一Pd團簇進行了對比：PdnPb(n=l-61離解時至少有一個Pd原子或Pb原子處于激發(fā)態(tài)；除Pd<,7>Pb外鈀鉛混合團簇的能隙比純鈀團簇Pd<,n>的能隙明顯減小，化學(xué)活性增強，在純鈀合金中加入鉛元素有利于增加合金的化學(xué)活性。 (3)研