CdSe和HgTe團(tuán)簇結(jié)構(gòu)與電子性質(zhì)的理論研究.pdf

1、半導(dǎo)體團(tuán)簇由于其獨(dú)特的物理性質(zhì)和重要的應(yīng)用前景，在過去十年里引起了人們高度的重視。近年來，通過膠體化學(xué)已成功合成出高質(zhì)量的II～VI簇半導(dǎo)體量子點(diǎn)（CdSe及HgTe等），并應(yīng)用于可調(diào)諧發(fā)光器件上，進(jìn)一步激發(fā)起人們對(duì)量子點(diǎn)及其“裸”的同類—團(tuán)簇的研究興趣。已有的理論研究主要采用的是半經(jīng)驗(yàn)的方法，用第一性原理研究由于計(jì)算量的限制相對(duì)較少，因此，進(jìn)一步開展這方面的研究對(duì)充分認(rèn)識(shí)量子點(diǎn)及團(tuán)簇的性質(zhì)是十分必要的。 本文采用基于密度泛函理

2、論的第一性原理方法，在GGA下，計(jì)算了團(tuán)簇(CdSe)n和 (HgTe)n n＝1到7的基態(tài)幾何結(jié)構(gòu)、態(tài)密度、結(jié)合能及能隙等。為了對(duì)比分析，同時(shí)也采用LDA進(jìn)行計(jì)算。得到以下的主要結(jié)論： （1）對(duì)于團(tuán)簇(CdSe)n（n=1-7），計(jì)算結(jié)果和M.C.Troparevsky等人采用LDA研究的結(jié)果吻合的非常好。這說明計(jì)算方案是可行的。 （2）團(tuán)簇(CdSe)n（n=1-6）基態(tài)幾何結(jié)構(gòu)出現(xiàn)高對(duì)稱性排列，而對(duì)于n＝7則沒有那

3、么規(guī)則了；團(tuán)簇(HgTe)n和團(tuán)簇(CdSe)n具有類似的結(jié)構(gòu)對(duì)稱性，但其鍵長(zhǎng)和鍵角還是呈現(xiàn)出一定的差異。這不僅表明了這兩種團(tuán)簇基態(tài)幾何結(jié)構(gòu)跟其對(duì)稱性相關(guān)，而且也表明了導(dǎo)致材料性質(zhì)（CdSe 體材料為閃鋅礦，HgTe為纖鋅礦）差異的原因。 （3）團(tuán)簇(CdSe)4在基態(tài)附近存在三種不同對(duì)稱性的幾何結(jié)構(gòu)（4A、4B和4C結(jié)構(gòu)），4C結(jié)構(gòu)最穩(wěn)定，4A和4B結(jié)構(gòu)的結(jié)合能比4C結(jié)構(gòu)的分別小7.10％和3.54％；團(tuán)簇(CdSe)5在基態(tài)

4、附近存在兩種不同對(duì)稱性的幾何結(jié)構(gòu)（5A、5B結(jié)構(gòu)），5A較穩(wěn)定，5B結(jié)構(gòu)的結(jié)合能比5A的小1.27％；相應(yīng)的(HgTe)4在基態(tài)附近也存在三種幾何結(jié)構(gòu)，也是4C結(jié)構(gòu)最穩(wěn)定，4A和4B結(jié)構(gòu)的結(jié)合能比4C結(jié)構(gòu)的分別小3.95％和15.26％；但團(tuán)簇(HgTe)5 的基態(tài)附近的兩種結(jié)構(gòu)中，則是5B結(jié)構(gòu)較穩(wěn)定，5A結(jié)構(gòu)的結(jié)合能比5B結(jié)構(gòu)的小6.19％；(CdSe)7和(HgTe)7在基態(tài)附近也存在兩種不同對(duì)稱性的幾何結(jié)構(gòu)（7A、7B結(jié)構(gòu)），均是

5、7B較穩(wěn)定。這不僅表明團(tuán)簇結(jié)合能跟其結(jié)構(gòu)對(duì)稱性相關(guān)，而且也表明了導(dǎo)致材料性質(zhì)差異的原因。 （4）團(tuán)簇(CdSe)n（n=1-7）能隙，在n=4時(shí)出現(xiàn)了極大值，在n＝5時(shí)出現(xiàn)了極小值。團(tuán)簇(HgTe)n（n=1-7）的能隙隨尺寸的變化規(guī)律跟團(tuán)簇(CdSe)n的有所不同，只是在n＝4時(shí)出現(xiàn)了較大能隙，在所研究的尺寸范圍內(nèi)沒有出現(xiàn)極小值。這體現(xiàn)了這兩種團(tuán)簇量子尺寸效應(yīng)的差異。此外，不管是LDA還是GGA的計(jì)算結(jié)果都表明了團(tuán)簇的能隙與結(jié)