基于Ugi四組分及鈀催化的分子內(nèi)氫酰胺化反應的苯并吖嗪酮軛合物的合成研究.pdf

1、多組分反應(MCR)具有操作簡單、原子經(jīng)濟性及可產(chǎn)生結構多樣性分子等特點，近年來得到了迅速發(fā)展，并在新藥設計與合成、組合化學和天然產(chǎn)物合成中有著廣泛的應用。Ugi四組分反應是多組分反應中非常重要的一類，通過它與其后續(xù)反應的組合結構更為復雜多樣的分子。本論文將研究通過Ugi四組分反應結合后續(xù)的氫酰胺化反應合成含苯并吖氮唑軛合物骨架的新型化合物。
　　 論文第一章簡單介紹了微波化學概念、原理及其發(fā)展，重點論述了多組分反應，特別是Ug

2、i四組分反應和后續(xù)反應的組合，如與親核取代反應、Suzuki反應、Buchwald-Hartwig反應、Heck反應及閉環(huán)復分解反應(RCM)的組合合成復雜化合物的方法，并結合本課題組的工作提出了本論文研究工作的設想。
　　 第二章是本論文的核心內(nèi)容，首先簡單分析論述了各種催化條件下的氫酰胺化(Hydroamidation)反應，接著詳細討論了利用Ugi四組分反應和后續(xù)的氫酰胺化合成含苯并吖氮唑軛合物骨架化合物的方法，對路線的設

3、計和變更，催化體系的選擇作了全面闡述。首先利用本課題組已建立的方法合成化合物67，并用炔基化反應形成化合物65，但后一反應未能成功。然后，先將苯甲醛部分進行炔基化，再合成化合物66，該方法非常有效，兩步產(chǎn)率可達57-81％。通過對后續(xù)的氫酰胺化反應研究發(fā)現(xiàn)，許多在簡單化合物中能夠進行的氫酰胺化反應的條件并不適用于結構復雜的化合物65。然而經(jīng)過反復試驗，發(fā)現(xiàn)利用溫和的催化體系，THF中Pd(PhCN)2Cl2催化60℃條件下卻可以順利完成