AlOOH固載四苯基金屬卟啉催化空氣氧化環(huán)己烷.pdf

1、目前，用固載金屬卟啉模擬細(xì)胞色素P-450單加氧酶體系，研究其仿生催化性能已經(jīng)成為一個(gè)重要的課題。本工作將四苯基金屬卟啉固載到無機(jī)載體（AlOOH）上，制備可重復(fù)使用的非均相催化劑，研究其在溫和條件下催化空氣氧化環(huán)己烷的性能，通過與未固載的金屬卟啉比較，對(duì)固載催化劑作用作出評(píng)價(jià)，并對(duì)其催化機(jī)理進(jìn)行探討。
　　 本論文共包括以下幾個(gè)方面的內(nèi)容：
　　 1．緒論中介紹了金屬卟啉化合物結(jié)構(gòu)和分類，綜述了金屬卟啉和固載金屬卟啉在

2、催化方面的應(yīng)用，對(duì)目前工業(yè)上催化氧化環(huán)己烷的情況做了概述。
　　 2．根據(jù)文獻(xiàn)，合成了三種四苯基單金屬卟啉和兩種四苯基μ-氧雙金屬卟啉，并對(duì)它們進(jìn)行紫外-可見和紅外光譜的表征。
　　 3．以新制備的氫氧化鋁為原料，通過Sol-gel法和載體晶相轉(zhuǎn)變制備了AlOOH固載的五種金屬卟啉異相催化劑。并用紫外-可見光譜、紅外光譜、BET、TG、XRD、TEM等對(duì)固載催化劑進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征。
　　 4．在相對(duì)溫和的實(shí)驗(yàn)條件下，

3、以固載金屬卟啉為催化劑催化空氣氧化環(huán)己烷制備相應(yīng)的酮醇?？疾旆磻?yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓強(qiáng)、催化劑量等因素對(duì)氧化環(huán)己烷的影響。在最佳的實(shí)驗(yàn)條件下，考察固載催化劑的重復(fù)使用催化性能。然后與未固載的金屬卟啉催化結(jié)果進(jìn)行比較。研究結(jié)果表明：反應(yīng)溫度是影響環(huán)己烷轉(zhuǎn)化率的主要因素，空氣壓強(qiáng)的變化對(duì)醇酮的選擇性影響較小。催化劑用量的過度增加，反而不能充分發(fā)揮固載金屬卟啉的催化活性。與未固載的金屬卟啉催化結(jié)果比較，固載金屬卟啉的催化活性有明顯的提高，特