雞蛋白及其固載金屬卟啉催化氧氣氧化乙醇.pdf

1、乙醇是一種基本的有機(jī)化工原料，可用于生產(chǎn)乙醛，乙酸，醋酸酐和乙酸乙酯。傳統(tǒng)的方法成本高，或催化劑制備時(shí)間較長(zhǎng)，而且有些會(huì)造成環(huán)境污染，限制了它們的工業(yè)應(yīng)用范圍。
　　 綠色化學(xué)是當(dāng)前化學(xué)化工生產(chǎn)的主要研究方向之一。乙醇是一種綠色的生物質(zhì)衍生物，尋求一種乙醇氧化生成其相應(yīng)高附加值產(chǎn)品的新技術(shù)是研究的熱點(diǎn)。雞蛋白及其固載金屬卟啉催化氧化乙醇生成乙酸的研究國(guó)內(nèi)外未見報(bào)道，它創(chuàng)新地應(yīng)用綠色仿生催化氧化反應(yīng)體系于實(shí)際生產(chǎn)研究中，對(duì)于當(dāng)?shù)厣?/p>

2、會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展有著重要意義。
　　 本工作是以氧氣為供氧體，雞蛋白及其固載四苯基金屬卟啉為催化劑，研究在不同溫度、壓強(qiáng)及催化劑用量的條件下，催化氧氣氧化乙醇選擇性生成乙醛和乙酸。研究催化劑的催化核心，初步探討了催化氧化機(jī)理。本論文主要工作如下：
　　 1．緒論中綜述了乙醇催化氧化的研究進(jìn)展，對(duì)金屬卟啉及固載金屬卟啉在催化方面的應(yīng)用進(jìn)行了概述，介紹了雞蛋白及其主要成分的研究情況。
　　 2．合成了雞蛋白及四種雞蛋白固

3、載金屬卟啉催化劑，并用紫外可見光譜及傅立葉紅外光譜技術(shù)對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。
　　 3．用雞蛋白作催化劑，探討了催化劑的催化中心，考察了反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度、氧氣壓力、催化劑用量等因素對(duì)氧化乙醇的影響。研究結(jié)果表明：雞蛋蛋白中的轉(zhuǎn)鐵蛋白在催化乙醇氧化過程中起著催化作用。在最佳反應(yīng)條件下，乙醇摩爾轉(zhuǎn)化率為14.5％，選擇性（乙醛+乙酸）達(dá)74.1％。
　　 4．分別用固載金屬錳卟啉、鈷卟啉、雙錳卟啉及雙鐵卟啉雞蛋白做催化劑，催化

4、氧化乙醇，對(duì)乙醇催化氧化反應(yīng)的工藝條件進(jìn)行優(yōu)化，找出催化劑催化反應(yīng)的最佳反應(yīng)條件。
　　 5．在固載催化劑各自催化反應(yīng)的最佳條件下比較了四種固載催化劑與雞蛋白的催化氧化性能。研究發(fā)現(xiàn)，單金屬卟啉雞蛋白較不固載的雞蛋白催化活性有明顯的提高；固載作用對(duì)雙金屬卟啉雞蛋白的催化作用無顯著效果。五種催化劑在各自最佳條件下轉(zhuǎn)化乙醇的能力為：Co TPP/HEW>Mn TPP/HEW>（Fe TPP）2O/HEW> HEW>（Mn TPP）2