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1、為模擬細(xì)胞色素P-450酶中軸向配體活性調(diào)節(jié)作用,實(shí)現(xiàn)溫和條件下環(huán)己烷的高效催化氧化,在本研究中,我們選用硫化鉛為載體,通過極性吸引和配位鍵作用固載四(五氟苯基)金屬卟啉[M TPFPP],制備硫化鉛[PbS]負(fù)載金屬卟啉非均相催化劑[M TPFPP/PbS],探討其催化氧化環(huán)己烷的性能,以及根據(jù)催化結(jié)果提出可能的催化反應(yīng)機(jī)理。本實(shí)驗(yàn)研究主要包括以下工作內(nèi)容:
1.概述固載金屬卟啉、環(huán)己酮和環(huán)己醇制備工藝研究進(jìn)展。
2、2.參照文獻(xiàn)合成載體硫化鉛、四(五氟苯基)金屬卟啉以及固載金屬卟啉。
3.用UV-Vis、FT-IR、XRD、TG-DTA、BET、SEM和XPS等表征手段對(duì)這些仿生催化材料的形態(tài)與結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析研究。
4.在無任何還原劑和溶劑的體系中,采用單因素變量法找到固載催化材料(M TPFPP/PbS)催化氧氣氧化環(huán)己烷的最適宜反應(yīng)條件;并在此條件下,考察固載催化劑M TPFPP/PbS的重現(xiàn)性能,及將未固載金屬卟啉M TPF
3、PP在同等條件下作對(duì)比研究。
5.催化結(jié)果顯示:將載體硫化鉛于最優(yōu)反應(yīng)條件下催化環(huán)己烷,催化效果不佳。但將四(五氟苯基)金屬卟啉負(fù)載到硫化鉛上后,用僅含1mgM TPFPP當(dāng)量的硫化鉛四(五氟苯基)金屬卟啉可重復(fù)使用催化氧氣氧化環(huán)己烷6次,顯示出比未固載M TPFPP具有更好的催化活性和重現(xiàn)性能。三種催化材料的催化活性順序?yàn)?Co TPFPP/PbS>Fe TPFPP/PbS>Mn TPFPP/PbS。
6.結(jié)合相關(guān)
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