新型層狀鈣鈦礦復(fù)合材料鈮鉭鈣酸系列的合成及性質(zhì)研究.pdf

1、利用太陽能光催化制取氫氣是一種潛在的干凈又可再生的能源。自從幾十年前，第一次報(bào)道說光催化劑TiO2可以用來催化分解水制取氫氣以來，人們投入大量的努力去研究半導(dǎo)體光催化劑實(shí)現(xiàn)其實(shí)際應(yīng)用。 離子交換層狀鈣鈦礦結(jié)構(gòu)由交替堆積的具有不同數(shù)量層間的雙空間鈣鈦礦層板和單一的陽離子組成。其具有兩種不同類型的結(jié)構(gòu)，Dion-Jacobson 系列(A′[An-1BnO3n+1]) 和 Ruddlesden-Popper 系列 (A′2[An-2

2、BnO3n+1])。許多化合物屬于這種結(jié)構(gòu)類型，包括鈦、鉭、鈮這些帶d0 電子構(gòu)型的化合物，它們可以用作光催化劑。為了進(jìn)一步研究這一獨(dú)特結(jié)構(gòu)類型的化合物找到具有較高催化活性的光催化劑，同時(shí)也為了比較鈮化合物和鉭化合物，制備了一系列屬于這一結(jié)構(gòu)類型的新型層狀復(fù)合材料KCa4TaxNb6-xO20、HCa4TaxNb6-xO20（x＝0，2，3，4，6），對(duì)其進(jìn)行表征及光催化分解水性能研究，同時(shí)研究了Mo摻雜對(duì)其光催化活性的影響。

3、本文通過傳統(tǒng)的固相反應(yīng)，合成了新型層狀鈣鈦礦化合物K2Ca4TaxNb6-xO20 (x = 0, 2, 3, 4 and 6)。其晶體結(jié)構(gòu)通過X射線衍射圖譜（XRD）進(jìn)行研究，確定為新的Dion-Jacobson類型化合物?；贙2Ca4TaxNb6-xO20，通過離子交換反應(yīng)，新型還原型層狀鈣鈦礦化合物H2Ca4TaxNb6-xO20 (x = 0, 2, 3, 4 and 6)被合成。 H2Ca4TaxNb6-xO20的層間距、帶

4、隙能量及光催化活性伴隨著x的值（Ta替代Nb的系數(shù)）而變化。當(dāng)x＝2時(shí)，H2Ca4Ta2Nb4O20顯示出極好的光催化活性。用H2Ca4Ta2Nb4O20作為催化劑，10％體積比的甲醇溶液里，波長(zhǎng)大于290 nm的100W高壓汞燈光照下，光催化分解水產(chǎn)氫率高達(dá)8.5 mmol·h-1·g-1。 此外本文還用金屬元素鉬對(duì)新型層狀鈣鈦礦化合物A2Ca4TaxNb6-xO20 (A＝K,H; x = 0, 2, 3, 4 and 6)