甲烷部分催化氧化制甲醇的研究.pdf

1、本文分析了甲烷液相部分氧化制甲醇和甲烷氣固相部分氧化制甲醇的國內(nèi)外研究現(xiàn)狀，首先針對甲烷液相部分氧化存在的發(fā)煙硫酸溶劑腐蝕等問題，開發(fā)出新型雜多化合物+醋酸混合溶劑替代了液相的發(fā)煙硫酸溶劑，并進(jìn)行了該體系中新型溶劑、催化劑、氧化劑的考察工作。其次，在液相實驗成功的基礎(chǔ)上，將甲烷液相反應(yīng)轉(zhuǎn)移到氣固相反應(yīng)上，成功開發(fā)出無氧環(huán)境卞甲烷氣固相部分氧化反應(yīng)，并在該體系中進(jìn)行了催化劑制備、催化劑篩選以及液相溶劑、氧化劑、反應(yīng)工藝條件的考察工作。最后

2、，結(jié)合實驗結(jié)果和文獻(xiàn)提出了在醋酸環(huán)境下雜多酸催化下的催化機(jī)理。 在甲烷液相催化氧化體系中，篩選出H5MgPW12O40+醋酸混合溶劑替代發(fā)煙硫酸作為液相溶劑，在該混合溶劑體系中，篩選出KMnO4作氧化劑，I2為催化劑時，甲烷的轉(zhuǎn)換率可以達(dá)到53％，目的產(chǎn)物收率可以達(dá)到51.34％。同時發(fā)現(xiàn)磷鎢酸也有催化作用。 在氣固相體系中，篩選出H5MgPW12O40/SiO2為最優(yōu)催化劑，催化劑是在15％(wt)浸漬液回流浸漬4h、