24735.甲烷直接氧化制甲醇的研究

1、分類號：UDC：TQ51密級：華東理工大學(xué)學(xué)位論文甲烷直接氧化制甲醇的研究史家武指導(dǎo)教師姓名：龍湘犁教授華東理工大學(xué)化工學(xué)院申請學(xué)位級別：碩士專業(yè)名稱：些堂三堡論文定稿日期：20140420論文答辯日期：2014523學(xué)位授予單位：華東理工大學(xué)學(xué)位授予日期：答辯委員會主席：劉柏平教授評閱人：李偉教授王軍副教授華東理工大學(xué)碩士學(xué)位論文第1頁甲烷直接氧化制甲醇的研究摘要甲烷部分氧化制甲醇是一個非常重要且具有挑戰(zhàn)性的化工過程，其關(guān)鍵是在于尋找

2、一種既能有效提高甲烷的轉(zhuǎn)化率又能提升目標(biāo)產(chǎn)物選擇性的催化體系。本文借鑒前人研究，以負載型雜多酸為催化劑，稀硫酸為液相環(huán)境，氧氣為氧化劑，探索一種氣液固三相半連續(xù)反應(yīng)體系，以期在相對溫和條件下同時提高甲烷的轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物的選擇性。考察了溶膠凝膠法負載多元復(fù)合雜多酸H3xPVxMoyWi2x。040的催化活性，得出當(dāng)V原子數(shù)為2、Mo原子數(shù)為8時雜多酸的催化性能最好。通過表征可知合成的雜多酸具有Keggin型結(jié)構(gòu)，反應(yīng)后液相產(chǎn)物為甲醇。實驗分

3、別對催化劑制備過程中水解溫度、水解時間、焙燒溫度、焙燒時間、負載率以及甲烷轉(zhuǎn)化實驗中反應(yīng)氣體流量、催化劑加入量、液相的酸堿度對甲烷轉(zhuǎn)化率和催化劑脫附率的影響進行了研究，同時對反應(yīng)后溶液進行液相分析得出：當(dāng)水解溫度為70。C、水解時間為3h、焙燒溫度為300“C、焙燒時間問4h，負載率為15％，反應(yīng)溫度為200。C、壓力為35兆帕、催化劑加入量為10克、Qv(CH4)=50mL／min(SCCM)、Qv(Air)=025L／min(SLM