光催化CO-,2-和H-,2-O合成甲醇反應(yīng)的研究.pdf

1、化學(xué)工業(yè)的日益壯大，為人民生活水平的提高提供了物質(zhì)保障，但是在日益壯大的過程中，也給環(huán)境造成了很大的污染，因此，如何減少化學(xué)工業(yè)生產(chǎn)污染、設(shè)計綠色工藝生產(chǎn)路線己成為一個急需解決的問題。以TiO2為催化劑的光催化法不但已經(jīng)應(yīng)用于環(huán)境污染處理領(lǐng)域，而且也開始在化學(xué)合成領(lǐng)域逐漸顯示潛力，這無疑會給化學(xué)工業(yè)帶來新的憧憬，因為光催化合成通常在常溫常壓進行，易操作，一般不會產(chǎn)生二次污染?；诖它c，本文選取了光催化CO2和H2O合成甲醇這么個環(huán)保的反

2、應(yīng)作為目的反應(yīng)，研究了不同催化劑對其目的產(chǎn)物甲醇產(chǎn)量的影響，實驗主要做了以下幾點工作： (1)、采取了不同的制備方法制備了三大類催化劑，其分別為Cu/TiO2系列催化劑、Cu/n-p復(fù)合半導(dǎo)體催化劑和Cu/La2O3-NiO系列催化劑，并同時用XRD以及TEM手段對催化劑進行了更深入的研究。 (2)、研究了這三類催化劑用于光催化CO2和H2O合成甲醇反應(yīng)的催化效果。首先我們確定了Cu/TiO2系列催化劑、Cu/n-p復(fù)合

3、半導(dǎo)體催化劑和Cu/La2O3-NiO系列催化劑中各自Cu的最佳百分含量，其次分別研究了催化劑用量、光照時間對目的反應(yīng)的影響，同時找出了各自最佳的催化劑用量值和最佳的光照時間。與此同時，還研究了有紫外光照和無紫外光照下催化劑催化效果的不同，實驗結(jié)果表明：2％Cu/TiO2系列催化劑的催化效果最好，0.5％Cu/n-p復(fù)合半導(dǎo)體催化劑的催化效果其次，而0.5％Cu/La2O3-NiO系列催化劑的催化效果在這三者之中最差；同時還表明了在有紫

4、外光照的條件下才有可能生成目的產(chǎn)物甲醇，而在無紫外光照的情況下三個催化劑系列均無法催化合成甲醇。 (3)、對Cu/n-p復(fù)合半導(dǎo)體催化劑和Cu/La2O3-NiO系列催化劑對目的反應(yīng)的光催化效果的研究進行了細化。對Cu/n-p復(fù)合半導(dǎo)體催化劑的研究工作可以分為兩塊，即對Cu/TiO2-NiO系列催化劑和對Cu/ZnO-NiO系列催化劑的研究。實驗結(jié)果表明：Cu/TiO2-NiO系列催化劑的催化效果優(yōu)于Cu/ZnO-NiO系列催化

5、劑。而對Cu/La2O3-NiO系列催化劑催化效果的研究可以分為三塊，分開主要取決于此催化劑前驅(qū)體La2O3-NiO的制備方法。實驗結(jié)果表明：前驅(qū)體制備順序的不同直接影響了最終Cu/La2O3-NiO系列催化劑對目的反應(yīng)的催化效果，其中先混合碾磨再混合焙燒的制備順序制備出的Cu/La2O3-NiO催化劑的催化效果最好，先分開碾磨再混合焙燒的制備順序制備出的Cu/La2O3-NiO催化劑的催化效果其次，而先分開碾磨再分開焙燒最后再均勻混合