Cu-CeO-,2--NiO和Cu-CeO-,2--TiO-,2-光催化CO-,2-和H-,2-O合成甲醇的研究.pdf

1、CO<,2>既是一種溫室效應氣體，又是地球的重要碳源，其合理利用具有重要意義。甲醇是重要的有機化工原料，由其可以合成諸如汽油、甲醛等非常重要的有機物。由二氧化碳制備甲醇，不僅可利用自然界中廉價而豐富的碳資源合成重要的化工產品，同時減輕二氧化碳對環(huán)境所造成的負面影響，所以，將CO<,2>和H<,2>O合成甲醇這一熱表面難以實現的反應體系通過光催化反應技術得以完成，具有重要的意義。 本文采用固相法制備了復合型半導體材料CH/CeO<

2、,2>-NiO催化劑，并將它用于光催化CO<,2>合成甲醇的反應中，考察了不同的制備方法、摻銅量、反應溫度、光照時間及催化劑焙燒溫度燈因素對催化活性的影響。利用X射線衍射(XRD)、透射電鏡(TEM)、紅外(FT-IR)、程序升溫還原(H<,2>-TPR)以及電化學等技術對材料進行了表征。實驗結果表明，對于催化活性最好的催化劑，采用500℃焙燒，摻Cu量為0.5wt％時．催化劑活性最高，且反應溫度為50℃，光照8h的實驗條件下，其甲醇產

3、量可達156.7μmol/g-Cat。 其次研究了稀土CeO<,2>對Cu/TiO<,2>催化劑的改性。采用不同的浸漬方式，制備了三種Cu-CeO<,2>/TiO<,2>催化劑。利用XRD、BET、FT-Raman、H<,2>-TPR以及電化學等技術對三種催化劑進行了表征。結果表明，三種催化劑的制備方法很接近，只是浸漬的順序有所不同，但制備出來的催化劑其內部晶相卻有很大的不同，活性明顯有很大差異。而且，他們的物理化學性質、Ram

4、an光譜性質、還原性質、光電流性質都是不同的。他們的催化活性相比于沒有改性的Cu/TiO<,2>催化劑都有一定的提高，其中采用分浸法中先浸Ce(NO<,3>)<,4>；再浸Cu(NO<,3>)<,2>的Cu-Ce/TiO<,2>,催化劑活性最好；采用共浸法制備的(Cu-Ce)/TiO<,2>催化劑活性其次；采用分浸法中先浸Cu(NO<,3>)2再浸Ce(NO<,3>)4的標記Ce-Cu/TiO<,2>催化劑活性最低。本部分實驗同時還考察