Ti-MCM-41的合成及其在過氧化氫異丙苯氧化丙烯反應(yīng)中的應(yīng)用.pdf

1、用過氧化氫異丙苯(CHP)控制鈦酸四丁酯(TBOT)的水解速率，用水熱法合成了Ti-MCM-41分子篩，并用X射線衍射和紫外漫反射光譜對(duì)其結(jié)構(gòu)和鈦物種的分布進(jìn)行了表征，X射線熒光光譜法測(cè)定了鈦的含量，考察了晶化時(shí)間、晶化溫度及n(CHP)/n(TBOT)對(duì)分子篩的結(jié)構(gòu)和鈦物種分布的影響，得出了最佳合成條件：晶化溫度100℃、晶化時(shí)間3～6天、n(CHP)：n(TBOT)=8～12。 研究結(jié)果表明，CHP的加入影響鈦物種的分布，可

2、減少銳鈦礦TiO2的生成。將不同條件下合成的樣品用于催化CHP作為氧化劑的丙烯環(huán)氧化反應(yīng)，結(jié)果表明，適當(dāng)?shù)木Щ瘻囟取⒑侠淼膎(CHP)/n(TBOT)及較長(zhǎng)的晶化時(shí)間有利于提高催化劑的催化性能；反應(yīng)產(chǎn)物中有部分丙二醇生成；樣品的催化活性很大程度上取決于骨架鈦的含量。n(CHP)/n(TBOT)為8，100℃下晶化6天所得樣品催化丙烯環(huán)氧化反應(yīng)，CHP的有效轉(zhuǎn)化率為49.7﹪，PO選擇性為84.4﹪。 制備了Ti-SiO2，將其用

3、于丙烯環(huán)氧化反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)其有一定的催化作用；用等體積浸漬法將釩和鉬引入催化材料中，發(fā)現(xiàn)釩和鉬的引入沒有明顯改變Ti-MCM-41的結(jié)構(gòu)，將其用于丙烯環(huán)氧化反應(yīng)中，考察了其催化性能，發(fā)現(xiàn)釩有助于提高催化劑的初始活性，但隨反應(yīng)時(shí)間的增長(zhǎng)，催化劑活性降低，初步確定是由于釩物種的流失造成的。 將所合成的Ti-MCM-41催化劑用于CHP氧化丙烯的環(huán)氧化反應(yīng)中，對(duì)反應(yīng)液的酸堿性、反應(yīng)溫度及溶劑進(jìn)行了考察。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，反應(yīng)液中加入少量的堿有利于