Keggin型雜多酸相轉(zhuǎn)移催化劑的合成、表征及催化性能研究.pdf

1、Keggin結(jié)構(gòu)雜多酸及其衍生物是一類(lèi)兼具酸性和氧化還原性的固體雙功能催化劑，同時(shí)具有容易合成、價(jià)格低廉、熱穩(wěn)定性好、酸性和氧化還原性通過(guò)改變組成元素可在原子/分子水平上進(jìn)行調(diào)節(jié)等特異性能，近年來(lái)在催化劑材料化學(xué)領(lǐng)域成為研究的熱點(diǎn)。 采用分步反應(yīng)、分步酸化、回流煮沸、乙醚萃取法合成系列雜多酸，將其與四丁基溴化銨復(fù)合形成雜多酸季銨鹽相轉(zhuǎn)移催化劑。通過(guò)紅外光譜及31PNMR等方法對(duì)所合成的催化劑進(jìn)行表征分析，結(jié)果表明，所合成的化合物

2、具有Keggin型特征結(jié)構(gòu)。 本文在文獻(xiàn)調(diào)研的基礎(chǔ)上，研究了Keggin結(jié)構(gòu)雜多化合物的雙功能性，主要研究?jī)?nèi)容如下： （1）對(duì)苯乙烯選擇性氧化制備苯甲醛反應(yīng)進(jìn)行了研究，30％過(guò)氧化氫作氧化劑，考察了催化劑、溶劑、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間等參數(shù)對(duì)反應(yīng)的影響，通過(guò)氣相色譜，質(zhì)譜（GC—MS）聯(lián)用儀對(duì)氧化產(chǎn)物進(jìn)行了跟蹤分析，并對(duì)其反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了探索，得出了最優(yōu)的反應(yīng)條件。[（C4H9）4N]3PMo12O40是苯乙烯氧化反應(yīng)的高效催

3、化劑。價(jià)廉易得的雜多酸季銨鹽為催化劑，過(guò)氧化氫為氧化劑，這個(gè)環(huán)境友好的催化體系為烯烴的氧化反應(yīng)奠定了基礎(chǔ)。 （2）首次將[（C4H9）4N]H2PMo12O40其應(yīng)用于冰乙酸作溶劑，30％過(guò)氧化氫作氧化劑催化氧化苯甲醛制苯甲酸的反應(yīng)過(guò)程中，詳細(xì)考察了反應(yīng)條件對(duì)反應(yīng)的影響。研究結(jié)果表明，催化劑[（C4H9）4N]H2PMo12O40中各組分在雙氧水作用下催化活性較任一組分單獨(dú)作用時(shí)高。該催化體系簡(jiǎn)單方便，反應(yīng)條件溫和，產(chǎn)物純度高，