添加Zr、Sr助劑對(duì)DME催化劑的影響研究.pdf

1、隨著溫室效應(yīng)的加劇和石油資源的日益匱乏，尋找可持續(xù)的清潔燃料已成為當(dāng)今能源領(lǐng)域的重要任務(wù)。二氧化碳是自然界豐富的碳資源，二甲醚是一種重要的燃料，是用于壓縮型發(fā)動(dòng)機(jī)柴油的理想替代品。因此，由二氧化碳加氫合成二甲醚具有重要意義。
　　二氧化碳加氫合成二甲醚反應(yīng)過(guò)程中主要包括二氧化碳加氫合成甲醇、甲醇脫水生成二甲醚和二氧化碳與氫的逆水煤氣變換反應(yīng)。本論文分別向銅基催化劑(CuO-ZnO-Al2O3)中添加助劑ZrO2和SrO作為甲醇合成

2、催化劑，以HZSM-5分子篩作為脫水催化劑，二者經(jīng)機(jī)械混合制成二氧化碳加氫一步法合成二甲醚的復(fù)合催化劑?？疾炝讼跛猁}溶液濃度、老化溫度、老化時(shí)間、助劑含量對(duì)催化劑的影響。對(duì)制備的催化劑采用了SEM、 BET、XRD、IR和實(shí)驗(yàn)室固定床反應(yīng)活性評(píng)價(jià)等研究方法。另外，本論文還對(duì)反應(yīng)的溫度、壓力等反應(yīng)條件對(duì)催化劑反應(yīng)性能的影響進(jìn)行了測(cè)試，獲得了在不同條件下二氧化碳加氫反應(yīng)中二氧化碳轉(zhuǎn)化率和甲醇和二甲醚選擇性的變化規(guī)律，初步確定了本研究范圍內(nèi)的

3、最佳反應(yīng)條件。同時(shí)，還對(duì)催化劑的壽命進(jìn)行了測(cè)試，初步確定了所制備催化劑的使用時(shí)間。
　　實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在H2/CO2=3∶1，反應(yīng)溫度為538K、反應(yīng)壓力為5 MPa的條件下，復(fù)合催化劑具有較好的反應(yīng)活性和選擇性，以添加助劑ZrO2的復(fù)合催化劑為例，二氧化碳的轉(zhuǎn)化率達(dá)19.81％，二甲醚和甲醇的總收率達(dá)17.78％。
　　添加助劑ZrO2的催化劑，在硝酸鹽質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10％，老化溫度為403K，老化時(shí)間為10h時(shí)制備的催化劑粒

4、徑較小，約150nm，比表面積達(dá)160.46m2/g，催化劑的壽命長(zhǎng)達(dá)120h。在反應(yīng)氣空速3000ml/h，反應(yīng)壓力5MPa，反應(yīng)溫度538K，H2/CO2=3∶1的條件下進(jìn)行二氧化碳加氫直接合成二甲醚，二氧化碳的轉(zhuǎn)化率達(dá)19.81％，二甲醚和甲醇的總收率達(dá)17.78％。
　　添加助劑SrO的催化劑，在硝酸鹽質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10％～15％，老化溫度為403K，老化時(shí)間為10h，SrO含量約為6％時(shí)制備的催化劑粒徑較小，約150nm，比