助劑對(duì)PtSnNa-ZSM-5丙烷脫氫催化劑的改性及其性能研究.pdf

1、丙烷是重要的化工原料，其需求量日益增長(zhǎng)，擴(kuò)大丙烷來源的生產(chǎn)工藝成為石油化工領(lǐng)域的研究重點(diǎn)。論文主要研究了助劑鎵和鈰對(duì)PtSnNa/ZSM-5催化劑的結(jié)構(gòu)和丙烷脫氫反應(yīng)性能的影響，并利用多種手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。結(jié)果表明：
　　 適量助劑Ga的添加，不僅可以降低PtSnNa/ZSM-5催化劑的表面酸量，抑制催化劑表面積炭的生成，提高催化劑的脫氫穩(wěn)定性，而且可以改變Pt活性中心周圍的電子環(huán)境，更有利于Pt的分散，從而對(duì)脫氫反應(yīng)有利

2、。PtSnNaGa/ZSM-5催化劑中Ga的最佳添加量為0.5wt％。通過不同制備方法制得的催化劑反應(yīng)性能的比較，確定了簡(jiǎn)潔有效的催化劑制備工序。
　　 助劑Ce的添加對(duì)PtSnNa/ZSM-5催化劑的酸性影響較小，但會(huì)改變活性組分鉑粒子的分散狀況和鉑表面的電子性質(zhì)，防止鉑粒子的遷移和聚集，達(dá)到錨定活性組分的目的。同時(shí)，Ce的引入增強(qiáng)了錫與載體之間的相互作用，抑制了零價(jià)態(tài)錫的形成，有利于脫氫反應(yīng)的進(jìn)行。當(dāng)Ce的添加量為1.1wt

3、％時(shí)，催化劑的丙烷脫氫反應(yīng)性能達(dá)到最佳，在連續(xù)反應(yīng)750h(31天)后，丙烷轉(zhuǎn)化率仍維持在30％以上，丙烯選擇性則在97％左右。
　　 反應(yīng)初始溫度對(duì)催化劑穩(wěn)定性的實(shí)驗(yàn)結(jié)果有一定影響，反應(yīng)初期催化劑表面的積炭速率較快，降低反應(yīng)溫度，提高氫烴比，可以有效地抑制催化劑表面積炭的形成，提高催化反應(yīng)的穩(wěn)定性。失活后的催化劑經(jīng)簡(jiǎn)單再生后可恢復(fù)一定的活性，但與新鮮催化劑的活性相比，差距較大，可能的原因是Pt顆粒發(fā)生了燒結(jié)，Pt的分散度下降，