多鐵材料ACrO-,2-(A=Ag或Cu)磁性和電子結(jié)構(gòu)的第一性原理研究.pdf

1、多鐵性材料是指同時具有兩種或者兩種以上基本鐵性如鐵電性、鐵磁性、鐵彈性、鐵性磁渦旋的材料，其豐富的物理內(nèi)涵和在自旋電子學(xué)等領(lǐng)域極大的應(yīng)用潛力近年來受到國內(nèi)外學(xué)術(shù)界和工程應(yīng)用領(lǐng)域的廣泛關(guān)注。磁有序?qū)е妈F電性磁電多鐵性材料，本身存在內(nèi)稟的鐵電和鐵磁有序耦合，因此預(yù)期將產(chǎn)生極強(qiáng)的磁電耦合效應(yīng)，成為實(shí)現(xiàn)磁電互相調(diào)控實(shí)際應(yīng)用的理想候選材料，在此類多鐵性材料中，有相當(dāng)一部分為具有層狀結(jié)構(gòu)的阻挫體系。阻挫三角格子反鐵磁材料ACrO2(A=Ag或Cu)

2、因具有特殊的螺旋自旋序而表現(xiàn)出多鐵性行為。本文基于密度泛函理論的廣義梯度近似和投影綴加波方法，分別從共線和非共線磁性結(jié)構(gòu)出發(fā)，對多鐵性材料ACrO2(A=Ag或Cu)的基態(tài)、磁性以及電子結(jié)構(gòu)等物理性質(zhì)進(jìn)行研究，為該材料的應(yīng)用提供理論依據(jù)。
　　 本文對自旋阻挫三角反鐵磁AgCrO2的磁性和電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了第一性原理計算，給出了詳細(xì)的基態(tài)磁性結(jié)構(gòu)，對鐵電極化進(jìn)行了理論分析，并且研究了阻挫效應(yīng)和自旋軌道耦合作用對電子結(jié)構(gòu)的影響。總能量

3、的計算驗證了AgCrO2具有近乎120°自旋反鐵磁基態(tài)，其自旋螺旋面平行于(110)面或(1-10)面。由于層間與層內(nèi)較強(qiáng)的自旋幾何阻挫作用，沿晶體的a、b和a+b方向上均形成了螺旋自旋轉(zhuǎn)動角接近為120°的相互平行的螺旋自旋鏈。層內(nèi)最近鄰自旋交換作用Jl表現(xiàn)為Cr3+離子直接反鐵磁交換，這主要由直接Cr-Cr的d-d軌道重疊所導(dǎo)致。然而，層間交換耦合Jc則通過作用路徑為Cr-O-Ag-O-Cr的超交換作用實(shí)現(xiàn)。晶體對稱性分析表明，自發(fā)

4、極化產(chǎn)生于平行二重旋轉(zhuǎn)軸方向或者平行鏡面方向。對非共線磁性電子結(jié)構(gòu)分析發(fā)現(xiàn)，自旋阻挫效應(yīng)使得Cr-3d態(tài)局域性增強(qiáng)，體系中Cr-Cr磁性耦合作用變大，而自旋軌道耦合作用有利于體系的穩(wěn)定但對電子結(jié)構(gòu)影響甚微。
　　 對于CuCrO2，我們主要研究了其自旋螺旋序及自旋軌道耦合效應(yīng)。計算結(jié)果表明，CuCrO2與AgCrO2的諸多物理性質(zhì)頗為相似，同樣具有近乎120°自旋反鐵磁基態(tài)，其自旋螺旋面平行于(110)面，層內(nèi)與層間的自旋幾何阻

5、挫是使得螺旋自旋鏈產(chǎn)生的根本原因。對于CuCrO2，層間與層內(nèi)作用系數(shù)比Jc/Jl為0.02，而AgCrO2卻為0.54，這意味著與AgCrO2相比，CuCrO2的磁性相互作用二維特性表現(xiàn)更加明顯。通過Monte-Carlo模擬計算，我們得到CuCrO2的尼爾溫度為29.9K，該結(jié)果與實(shí)驗報道值24K很好地吻合。電子結(jié)構(gòu)計算結(jié)果表明，與自旋軌道耦合效應(yīng)相比，自旋阻挫效應(yīng)在CuCrO2的d-p軌道雜化改變中占據(jù)著更加主導(dǎo)的地位。我們的計算