幾類低維體系電子結(jié)構(gòu)和磁性的第一性原理研究.pdf

1、具有六角蜂窩狀結(jié)構(gòu)的二維材料，如石墨烯(graphene)，氮化硼(BN)和三元碳硼氮(CBN)復(fù)合體系，因?yàn)槠洫?dú)特的結(jié)構(gòu)和豐富的物理性質(zhì)，使得它們在自旋電子學(xué)、光電子器件、傳感器等諸多領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用前景。近年來，這些新型二維體系的制備、結(jié)構(gòu)和物性的表征和調(diào)控已成為熱點(diǎn)研究課題。本博士論文采用第一性原理計(jì)算方法，研究了石墨烯和氮化硼納米條帶(nanoribbons)、BN和C4N3納米管(nanotube)等的電子結(jié)構(gòu)和磁性，發(fā)現(xiàn)線缺

2、陷、替代摻雜、邊緣修飾、載流子摻雜和外加電場等手段能有效調(diào)制體系物性。論文由如下七章組成。
　　第一章首先簡要介紹了電子密度泛函理論，包括薛定諤方程，絕熱近似和單電子近似、Thomas-Fermi-Dirac近似、Hohenberg-Kohn第一和第二定理、Kohn-Sham方程、各種交換關(guān)聯(lián)泛函以及電子密度泛函理論研究概況。最后介紹了一些常用的計(jì)算軟件包的特點(diǎn)和功能特性。
　　第二章概述了六角蜂窩狀二維體系的研究概況。在介

3、紹石墨烯和氮化硼等體系的實(shí)驗(yàn)制備方法和表征手段之后，側(cè)重關(guān)注三元CBN的二維結(jié)構(gòu)在實(shí)驗(yàn)上合成上的最新研究進(jìn)展，并對三元CBN復(fù)合材料在合成上而臨挑戰(zhàn)及其應(yīng)用前景進(jìn)行了展望。
　　第三章研究了含內(nèi)嵌線缺陷石墨烯條帶的電子結(jié)構(gòu)、力學(xué)和磁學(xué)性質(zhì)。理論計(jì)算結(jié)果表明由于能隙中引入缺陷態(tài)，5-8-5型線缺陷能夠有效調(diào)制石墨烯納米條帶的帶隙，調(diào)制效果依賴于條帶的寬度、缺陷的位置和濃度。對于鋸齒狀(Zigzag)邊界的石墨烯納米條帶，嵌入5-8-

4、5線缺陷后，半導(dǎo)體型體系的基態(tài)表現(xiàn)出反鐵磁性，而金屬型體系表現(xiàn)出鐵磁性。對于扶手椅(Armchair)邊界的石墨烯納米條帶在嵌入線缺陷后，其帶隙隨著條帶寬度而做周期性的震蕩。
　　第四章研究了C4N3單壁納米管(SWCNNTs)的電子結(jié)構(gòu)和磁性。理論計(jì)算結(jié)果表明SWCNNTs在室溫下能穩(wěn)定存在，其基態(tài)均表現(xiàn)出鐵磁性，不依賴于邊界形狀。所有的Armchair型的SWCNNTs都為半金屬，而小管徑的Helical型SWCNNTs為雙極

5、磁性半導(dǎo)體(BMS)。Zigzag型SWCNNTs的電子結(jié)構(gòu)依賴于管徑，增大管徑可以實(shí)現(xiàn)由半導(dǎo)體到半金屬轉(zhuǎn)變。SWCNNTs的磁矩大小可由C4N3結(jié)構(gòu)單元數(shù)目來調(diào)控。最后，還發(fā)現(xiàn)不同手性的SWCNNTs的電子結(jié)構(gòu)對拉伸和壓縮應(yīng)變有不同的響應(yīng)，Zigzag型SWCNNTs壓縮應(yīng)變增大帶隙，拉伸應(yīng)變減少帶隙，而Armchair型SWCNNTs總保持半金屬性。
　　第五章對氮化硼納米管進(jìn)行石墨烯片的替代性摻雜研究。理論研究發(fā)現(xiàn)通過摻雜石

6、墨烯片的形狀和尺寸能有效調(diào)控BNNTs的電子結(jié)構(gòu)，摻入六角形石墨烯片時體系是自旋非極化的半導(dǎo)體，而摻入小尺寸三角形石墨烯片后，體系是典型的雙極性磁性半導(dǎo)體(BMS)。三角形石墨烯片的摻雜引起電子的完全自旋極化，使體系表現(xiàn)出磁性，且其磁矩由Lieb理論決定。有趣的是，內(nèi)嵌三角形石墨烯片后，納米管可以通過載流子（電子和空穴）摻雜調(diào)制出半金屬性。
　　第六章研究了邊界非對稱H原子修飾的內(nèi)嵌線缺陷的鋸齒狀石墨烯條帶(ZGNRs)的電子結(jié)構(gòu)

7、和磁性。計(jì)算結(jié)果表明對于內(nèi)嵌線缺陷ZGNRs(一側(cè)單氫，另一側(cè)雙氫鈍化)是典型的BMS，體系的電子結(jié)構(gòu)明顯依賴于線缺陷位置，當(dāng)線缺陷位置由中心向邊緣靠近時，體系由有Dirac點(diǎn)特征的金屬性向半金屬性轉(zhuǎn)變。此外，體系鐵磁和反鐵磁之間的能量差和帶隙都隨納米條帶寬度增大而減小。
　　第七章研究了內(nèi)嵌三角形石墨烯片氮化硼納米條帶(BNNR)的橫向電場調(diào)制效應(yīng)。理論研究表明內(nèi)嵌三角形石墨烯片的BNNRs表現(xiàn)出BMS特性，由于一級Stark效