材料新穎磁機(jī)制和電子結(jié)構(gòu)的第一性原理研究.pdf

1、自旋電子學(xué)的應(yīng)用需要高效率的自旋極化電子(自旋電流)源,像半金屬CrO2要在液氦溫度下才可以產(chǎn)生96％的自旋極化,基于自旋霍爾效應(yīng)的電流在雜質(zhì)散射,通過自旋光電效應(yīng)注入自旋流等方法也存在高溫耗散的問題。而傳統(tǒng)的磁性金屬雖然能在室溫下產(chǎn)生自旋極化流,但因?yàn)楹桶雽?dǎo)體的能帶與阻抗都不匹配,自旋流注入到半導(dǎo)體的過程中極容易耗散。所以人們就考慮綜合半導(dǎo)體和磁性金屬特點(diǎn)的稀磁半導(dǎo)體作為自旋注入源。ZnO摻雜Mn作為一種可能獲得室溫鐵磁性的稀磁半導(dǎo)體

2、,在實(shí)驗(yàn)中有著各種各樣的結(jié)果,而純粹的第一性原理計(jì)算則全都是反鐵磁。(Zn,Mn)O的磁性來源和機(jī)制到底是什么?作為非鐵磁化合物也可能具有磁矩的代表,CaB6鐵磁性機(jī)制一直困惑著大家,為何各種實(shí)驗(yàn)和理論都沒能清晰地解釋磁矩產(chǎn)生的原因?半導(dǎo)體工藝的主要材料硅中能否實(shí)現(xiàn)自旋極化?在極端條件下的稀磁半導(dǎo)體會(huì)有哪些性質(zhì)?這些問題都非常值得進(jìn)行細(xì)致地研究。隨著當(dāng)代計(jì)算機(jī)技術(shù)的發(fā)展,基于第一性原理的研究已經(jīng)成為凝聚態(tài)物理的重要方面。本論文即用密度泛

3、函的第一性原理方法研究了凝聚態(tài)物理中一些體系新穎的磁性產(chǎn)生機(jī)制及電子結(jié)構(gòu)的特征。具體內(nèi)容包括ZnO體系共摻雜實(shí)現(xiàn)鐵磁性、sp電子體系產(chǎn)生磁性的機(jī)制、ZnSe體系高壓相變電子結(jié)構(gòu)變化及C80內(nèi)摻稀土等元素的電子結(jié)構(gòu)。論文第一章為背景介紹,第二章是理論方法和模型介紹,第三章是共摻雜引起ZnO體系鐵磁性的研究,第四章是CaB6體系磁性來源的研究,第五章是高濃度B摻雜的無定形硅磁性研究,第六章是Zn1-xMnxSe(x=0,0.25)高壓相變及

4、其電子結(jié)構(gòu)研究,第七章是內(nèi)嵌富勒烯M3N@C80(M=Sc,Y,andlanthanides)電子態(tài)的研究,最后第八章給出總結(jié)和展望。每章的具體內(nèi)容如下。第一章簡(jiǎn)要介紹了稀磁半導(dǎo)體在自旋電子學(xué)中的重要作用,作為可能出現(xiàn)室溫鐵磁性的Mn摻雜ZnO稀磁半導(dǎo)體的研究進(jìn)展,不含鐵磁離子化合物磁性研究以及稀磁材料的高壓相變及電子結(jié)構(gòu)。第二章簡(jiǎn)要介紹了密度泛函理論以及勢(shì)與波函數(shù)的處理等。第三章介紹了共摻雜引起ZnO體系鐵磁性的研究。利用第一性原理計(jì)

5、算,我們闡述了(Zn,Mn)O共參其它陽(yáng)離子增強(qiáng)鐵磁性的機(jī)制。參入的Li和Cu傾向于靠近Mn原子,并且通過RKKY以及超交換作用增加了體系的鐵磁性。Li和Cu導(dǎo)入的空穴態(tài)是非局域態(tài)。這些分布在整個(gè)空間的非局域態(tài)是鐵磁離子相互作用的媒介。共參其它離子的方法為自旋電子學(xué)中稀磁半導(dǎo)體的器件設(shè)置開拓了新思路。第四章介紹了CaB6體系磁性來源的研究。通過第一性原理計(jì)算,我們發(fā)現(xiàn)了硼空位和雜質(zhì)的綜合作用導(dǎo)致了CaB6的弱鐵磁性。硼空位最近鄰的硼產(chǎn)生

6、了很強(qiáng)的局域態(tài),這些局域態(tài)剛好處于費(fèi)米面之上。雜質(zhì)導(dǎo)致CaB6晶格畸變,并帶進(jìn)體系電荷,這兩者使得局域態(tài)剛好穿過費(fèi)米面。根據(jù)斯托納定則,穿過費(fèi)米面的局域態(tài)劈裂開來,產(chǎn)生了有0.8-1.2μB的磁矩。第五章介紹了高濃度B摻雜的無定形硅磁性研究。我們用第一性原理分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算方法,首次發(fā)現(xiàn)了高濃度硼摻雜的無定形硅有磁矩。計(jì)算得到的15種無定形Si63B1(SiB)中,有6個(gè)結(jié)構(gòu)有磁矩。其中,0.993μB磁矩的體系有最低的能量。磁矩來自于三

7、配位的硅。這些三配位的硅都有一個(gè)懸掛鍵,而摻入的B帶來空穴,當(dāng)空穴傳遞到懸掛鍵上時(shí),根據(jù)斯托納定則,這個(gè)懸掛鍵就劈裂開來,形成磁矩。這些三配位硅上的磁矩都有50mev左右的磁化能,這樣大的磁化能使得這些磁矩可以在室溫下留存。第六章介紹了Zn1-xMnxSe(x=0,0.25)高壓相變及其電子結(jié)構(gòu)研究。我們用第一性原理研究了Zn1-xMnxSe(x=0,0.25)在高壓下的相變和電子結(jié)構(gòu)。我們得到了Zn1-xMnxSe從閃鋅礦結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變到氯

8、化鈉結(jié)構(gòu)的相變壓強(qiáng),體彈性模量。這些數(shù)據(jù)和實(shí)驗(yàn)結(jié)果很吻合。Zn0.75Mn0.25Se沿著相變路徑的焓低于非摻雜的ZnSe,這很好地解釋了為什么Zn0.75Mn0.25Se有更低的相變壓強(qiáng)。Zn3d和Se4p之間有明顯的排斥力,這種排斥力是相變的驅(qū)動(dòng)力。伴隨著從閃鋅礦到氯化鈉的結(jié)構(gòu)相變,Zn1-xMnxSe的電子結(jié)構(gòu)也從半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變到金屬。金屬性來自氯化鈉結(jié)構(gòu)中Se離子對(duì)s電子的束縛性減弱。第七章介紹了內(nèi)嵌富勒烯M3N@C80(M=Sc,