CeO2改性的銅基催化劑及在有機硅單體合成中性能研究.pdf

1、二甲基二氯硅烷是工業(yè)上制備有機硅材料最重要的單體原料，工業(yè)上通常采用Rochow反應，即直接的將反應物硅粉和氯甲烷，在催化劑的條件下合成二甲基二氯硅烷。經(jīng)過研究者長期的研究發(fā)現(xiàn)，銅基催化劑在Rochow反應中有著良好的催化性能，并將其應用于工業(yè)生產當中。早期人們主要關注的是Cu，Cu2O，CuO為組分的催化劑，發(fā)現(xiàn)在三元銅催化劑中不同組分之間的協(xié)同效應導致其優(yōu)越的催化性能。而目前，人們發(fā)現(xiàn)，將助催化劑與主催化劑制成的復合氧化物同樣具備一

2、定的協(xié)同效應，在Rochow反應表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。
　　本研究采用水熱合成法，制備了兩種不同形貌的CeO2-CuO復合氧化物，通過X射線衍射儀(XRD)，掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)、能量色散譜(EDS)、X射線光電子能譜儀(XPS)、程序升溫還原(TPR)等表征手段對材料進行了組分與結構的表征，分別提出了復合氧化物形成機理及形貌的組裝演化過程，并應用于Rochow反應中對催化劑的性能進行了測試。
　　

3、以硝酸銅和硝酸鈰作為原料，一鍋法制備出了樹莓狀CeO2-CuO復合氧化物。確定反應的最佳條件:反應溫度140℃，反應時間12h。該條件下制得的材料形貌均一，分散性較好，具備多孔結構，尺寸約為5μm。利用XRD、SEM對中間體進行了表征，基于實驗數(shù)據(jù)，提出了合理的復合氧化物形成機理及形貌組裝過程。利用XPS、XRD、H2-TPR等表征手段確定兩種氧化物之間存在協(xié)同效應。調控不同CeO2比例應用于Rochow反應中，5％CeO2-CuO性能

4、最優(yōu)，M2的選擇性可達83.7％，并且催化劑穩(wěn)定性較好，反應96h催化活性無明顯下降。
　　以乙酸銅和乙酸鈰作為原料，一鍋法制備出了中空結構CeO2-CuO復合氧化物。確定反應的最佳條件:反應溫度140℃，反應時間12h。該條件下制得的材料為中空結構，形貌均一，分散性較好，具備多孔結構，尺寸約為5μm。利用XRD、SEM對中間體進行了表征，基于實驗數(shù)據(jù)，提出了合理的復合氧化物形成機理及中空結構演化過程。中空結構CeO2-CuO比表