納米CeO2負(fù)載貴金屬催化劑對(duì)甲醇的催化性能研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池因其環(huán)境友好、能量密度高、便于攜帶等特點(diǎn)而受到人們的廣泛關(guān)注。直接甲醇燃料電池以甲醇為燃料，其陽極催化劑通常為Pt基催化劑，然而Pt基催化劑容易被甲醇電氧化過程中產(chǎn)生的中間產(chǎn)物毒化而降低其催化性能，成為制約直接甲醇燃料電池商業(yè)化的重要因素。因此，開發(fā)高性能的陽極催化劑是研究直接甲醇燃料電池的重要任務(wù)。
　　基于水熱法，通過控制反應(yīng)物濃度、溶液酸堿性、反應(yīng)溫度等條件合成了不同形貌的納米CeO2，以納米CeO2為載體，

2、負(fù)載納米Pt作為催化劑，利用掃描電子顯微鏡（scanning electron microscopy，SEM）、透射電子顯微鏡（transmission electron microscopy，TEM）、X射線衍射儀（X-ray Diffraction，XRD）和能譜分析儀（energy dispersive spectroscopy，EDS）對(duì)催化劑表面形貌、結(jié)構(gòu)、元素組成進(jìn)行了表征，利用循環(huán)伏安法、計(jì)時(shí)電流法等電化學(xué)方法研究了催化劑

3、的甲醇電催化活性，得到的主要結(jié)論如下：
　?。?）合成了不同形貌的納米CeO2顆粒，包括球形多面體(nanopolyhedra，NP)、立方塊(nanocube，NC)和納米棒(nanorods，NR)等，表面所暴露的晶面相應(yīng)為：（111）、（100）、（110）+（100）。制備了負(fù)載20 wt％納米Pt的Pt/CeO2催化劑，研究表明其對(duì)甲醇電催化氧化活性與載體CeO2的形貌密切相關(guān)。Pt/CeO2的甲醇電催化活性變化趨勢(shì)為：

4、Pt/CeO2(NR)> Pt/CeO2(NP+NC)> Pt/CeO2(NC)>Pt/CeO2(NP)。Pt/CeO2(NR)上的甲醇氧化電流密度（6.29 mA cm?2）是Pt/CeO2(NP)上電流密度（0.88 mA cm?2）的7.1倍。棒狀納米CeO2表面暴露的（110）和（100）晶面具有更高的儲(chǔ)氧能力，更適宜作為納米Pt的負(fù)載載體，促使Pt/CeO2(NR)具有更好的活性。
　?。?）研究了 Pt的負(fù)載量對(duì) Pt

5、/CeO2催化劑的甲醇電催化活性的影響。結(jié)果表明，隨Pt負(fù)載由10%增至50%，四種Pt/CeO2催化劑的催化活性呈現(xiàn)先增大后減小的火山型趨勢(shì)。對(duì)于Pt/CeO2(NP+NC)和Pt/CeO2(NR)，Pt負(fù)載量為20%時(shí)具有最好的催化活性；而對(duì)于Pt/CeO2(NP)和Pt/CeO2(NC)，Pt負(fù)載量為30%時(shí)活性最好。
　?。?）研究了溫度對(duì)Pt/CeO2(NR)催化劑的甲醇電催化性能的影響。結(jié)果表明，隨著熱處理溫度的升高，