CuO負(fù)載CeO2基催化劑的制備和其CO氧化活性的研究.pdf

1、隨著人們生活水平的提高，機(jī)動(dòng)車數(shù)量也在不斷增加導(dǎo)致環(huán)境的進(jìn)一步惡化，導(dǎo)致機(jī)動(dòng)車尾氣處理的關(guān)注度一再升級(jí)。在選擇合適的催化劑時(shí)，由于CO作為尾氣中的主要成分之一，所以擁有更高的CO氧化活性的催化劑更受人們的青睞。而合成成本低廉且具有高CO氧化催化活性的催化材料顯得尤為重要。
　　CeO2基載體由于大量的氧空位存在，并且資源儲(chǔ)量豐富，價(jià)格較低而成為催化劑載體的很好選擇。晶體缺陷往往會(huì)造成更多的晶格空位，而這些空位可以充當(dāng)潛在的氧吸附位

2、點(diǎn)，為了能夠最大化這些活躍位點(diǎn)，所以往往會(huì)向CeO2晶格中引入多種其他元素，使材料擁有更高的儲(chǔ)氧能力和高溫?zé)岱€(wěn)定性。本文主要采用工業(yè)上較易實(shí)現(xiàn)的共沉淀法合成CeO2基載體，通過添加Zr等元素提高載體的熱穩(wěn)定性，并通過濕浸漬法用CuO對(duì)CeO2基載體進(jìn)行改性，制備出對(duì)CO氧化具有較高活性的CeO2基催化劑，論文取得如下的主要研究成果。
　　1.研究了相同制備條件下，不同原料對(duì)CeO2載體的物理和化學(xué)性質(zhì)的影響。結(jié)果表明:H2Ce(N

3、O3)6合成的CeO2在800℃/3 h焙燒條件下?lián)碛懈蟮谋缺砻娣e。該原料合成的CeO2載體在300～600℃出現(xiàn)一個(gè)較大的表面還原峰，還原能力雖然達(dá)不到(NH4)2Ce(NO3)6為原料制備的CeO2載體，但是其CeO2載體的熱穩(wěn)定性能卻高于(NH4)2Ce(NO3)6為原料制備的CeO2載體。研究表明，H2Ce(NO3)6做為原料合成的CeO2載體同時(shí)擁有更好的高溫比表面積和較好的還原能力。
　　2.研究了通過工業(yè)易操作的反

4、向共沉淀方法合成摻雜少量La2O3(5％)、Y2O3(5％)的CeO2-ZrO2固溶體，通過正交實(shí)驗(yàn)確定了不同料液濃度、滴加時(shí)間、雙氧水和氧化物質(zhì)量比例以及攪拌速度對(duì)合成的載體性能的影響。結(jié)果表明，料液濃度為0.10g/ml，滴加時(shí)間為70 min，雙氧水和氧化物比例為1∶1，攪拌速度為170 r/min時(shí)對(duì)應(yīng)的1000℃/4 h焙燒條件下的比表面積最大，為27.52 m2/g。
　　3.通過工業(yè)易操作的濕浸漬法合成了CuO/Ce

5、O2(C/C)和CuO/CeO2-ZrO2(C/CZ)和CuO/La2O3-Y2O3-CeO2-ZrO2(C/CZLY)催化劑。結(jié)果表明，從TEM圖中發(fā)現(xiàn)，負(fù)載量為8％的CuO合成的C/CZLY催化劑中CuO負(fù)載均勻且負(fù)載的CuO粒徑較小。從H2-TPR圖中發(fā)現(xiàn)，C/CZLY不僅還原能力最強(qiáng)而且出現(xiàn)還原能力的溫度最低，且其擁有還原能力的范圍最廣，因此其表現(xiàn)出來的綜合還原能力最好。從新鮮催化劑CO催化實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，C/C和C/CZ的T50分

6、別為94℃和99℃，T90分別為113℃和115℃，都略高于C/CZLY，但是最終全部轉(zhuǎn)化溫度相同。綜合表明，C/CZLY的催化能力更佳。從老化催化劑CO催化實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，C/CZLY的T10、T50和T90分別為80℃、120℃和145℃。相比發(fā)現(xiàn)，C/C的催化能力一直較低，其T10、T50和T90分別為100℃、130℃和175℃。明顯低于C/CZLY。C/CZ的催化能力相比C/C有一定提高但是還是略低于C/CZLY，其T10、T50