碳納米纖維修飾結(jié)構(gòu)化催化劑的制備及應用.pdf

1、間-苯二胺是一種重要的有機合成原料,廣泛應用于制造偶氮染料、惡嗪染料和活性染料。傳統(tǒng)生產(chǎn)方法采用鐵粉還原法,由于環(huán)境污染嚴重被催化加氫法所取代。泥漿流反應器中間-二硝基苯催化加氫合成間-苯二胺由于活性和選擇性高使其成為主要生產(chǎn)方法,但催化劑顆粒與產(chǎn)物的分離較困難。滴流床反應器可以避免上述問題,但選擇性較差。結(jié)構(gòu)化催化反應器兼具上述兩種反應器的優(yōu)點,因此開展結(jié)構(gòu)化催化反應器中間-二硝基苯催化加氫合成間-苯二胺具有重要意義。該研究采用γ-A

2、l2O3涂覆堇青石蜂窩陶瓷,通過甲烷催化裂解生長碳納米纖維修飾涂層,負載活性組分后對其活性進行評價。
　　堇青石蜂窩陶瓷由于比表面積較低不能直接作為結(jié)構(gòu)化催化劑載體,需要涂覆多孔材料γ-Al2O3。采用正交實驗法考察了懸浮液涂層法制備條件對涂層性能的影響,結(jié)果表明涂覆周期對比表面積影響最顯著,懸浮液固含量的影響次之,涂覆時間的影響較小。優(yōu)化的懸浮液涂層法制備條件為懸浮液固含量25％、涂覆時間2min、涂覆周期3個周期。
　　

3、然后通過甲烷裂解在負載型鎳基結(jié)構(gòu)化催化劑孔道內(nèi)原位生長CNFs/CNTs,考察了催化劑制備條件及CNF/CNT生長條件如Ni負載量、生長溫度、生長氣氛等因素對比表面積和孔尺寸及其分布的影響。SEM和TEM表征發(fā)現(xiàn)涂層經(jīng)過CNFs/CNTs修飾后比表面積顯著增加,結(jié)構(gòu)化載體的孔尺寸及其分布情況取決于CNFs/CNTs的結(jié)構(gòu)以及彼此之間的纏繞程度。高溫以及氫氣稀釋有利于生成碳納米管。超聲處理研究表明碳納米纖維修飾后的結(jié)構(gòu)化載體較碳納米管修飾