過渡金屬納米催化劑制備及其催化甲烷裂解積碳活性的研究.pdf

1、由于過渡金屬催化劑(Transition-Metal Catalyst-TMC)是催化裂解烴類化合物制備碳納米管等新型納米碳材料的高效催化劑,所以近年來對具有高積碳活性的TMC的研制與開發(fā)備受關(guān)注.但以往的TMC的制備方法大多采用較傳統(tǒng)的單一合成技術(shù),對于開發(fā)積碳活性較高的新型TMC有著很大的局限性. 本文采用相轉(zhuǎn)移法和沉淀法耦合技術(shù)制備TMC；考察了有機(jī)相添加量以及添加載體對其收率的影響；利用催化甲烷裂解積碳反應(yīng),考察了自制T

2、MC的積碳活性；借助XRD、TEM和HRTEM表征技術(shù),考察了有機(jī)相添加量、催化劑焙燒溫度以及添加載體對催化劑形貌以及催化甲烷裂解積碳產(chǎn)物形貌的影響. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,添加適量的有機(jī)相或加入載體都有利于提高TMC的收率,但添加有機(jī)相或載體都沒有影響到催化劑失重百分比隨焙燒溫度變化的趨勢,催化劑失重百分比總體上都是隨焙燒溫度的升高而增加(有機(jī)相添加量為50ml時(shí)例外)；添加有機(jī)相的TMC母體經(jīng)過300℃焙燒后即出現(xiàn)氧化物物相,而添加

3、載體后,則經(jīng)過400℃焙燒才出現(xiàn)氧化物物相；TEM表征結(jié)果表明,有機(jī)相添加量對未經(jīng)焙燒的TMC母體的形貌影響顯著,而對經(jīng)不同溫度焙燒后的.TMC母體的形貌影響不大.TMC母體的結(jié)晶度和顆粒尺寸均隨著焙燒溫度的升高而增加.在添加適量載體的條件下,首次制備了納米針狀TMC母體(直徑約8-34nm,長度約70-286nm)；隨焙燒溫度的升高,其長度變短、直徑變粗. 在不同的有機(jī)相添加量條件下,TMC催化甲烷裂解反應(yīng)的積碳增重百分比隨焙