碳納米管與三維立體電極的制備及在燃料電池中的應(yīng)用.pdf

1、直接甲醇燃料電池（DMFC）作為一種不經(jīng)過(guò)燃燒而直接以電化學(xué)的方式將燃料的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的發(fā)電裝置，在汽車、便攜式電源和發(fā)電站等領(lǐng)域有廣闊的應(yīng)用前景。然而甲醇燃料電池目前面臨陽(yáng)極催化劑活性低、抗中毒能力差、醇類分子滲透和制備工藝復(fù)雜且性能不高等問(wèn)題。本文以綜合解決DMFC目前存在的主要技術(shù)問(wèn)題為目標(biāo)，采用簡(jiǎn)單易行的浮動(dòng)法在石英玻璃上制備碳納米管陣列，摸索制備碳納米管的生長(zhǎng)條件和除雜方法；然后改用碳紙作為基底，在其上直接生長(zhǎng)碳納米管作為

2、催化劑的載體，Pt負(fù)載其表面，制備出三維立體化（3-dimensional，3-D）燃料電池電極，研究了其對(duì)甲醇的電催化活性，并與商業(yè)化的催化劑進(jìn)行了對(duì)比。
　　主要研究工作如下：
　　1.以二甲苯為碳源，二茂鐵為催化劑，石英為基底，采用浮動(dòng)催化化學(xué)氣相沉積法(CVD)在管式爐中制備碳納米管陣列，研究碳納米管陣列的生長(zhǎng)機(jī)制，發(fā)現(xiàn)其符合底部生長(zhǎng)機(jī)制；討論了二甲苯和二茂鐵前驅(qū)體溶液進(jìn)液速率及后處理反應(yīng)時(shí)間對(duì)碳納米管陣列形貌和結(jié)構(gòu)

3、的影響，并通過(guò)SEM、TEM、EDX、XRD和Raman表征。研究結(jié)果表明，陣列中的碳納米管為多壁碳納米管，有較好的形貌，產(chǎn)物平直，管徑較為均勻且分布集中，多在20～50nm范圍內(nèi)，且石墨化程度較高，產(chǎn)物中含有C、Fe、O三種元素。
　　2.以碳紙為基底，采用同樣的方法在碳紙上生長(zhǎng)碳納米管，討論了二甲苯和二茂鐵前驅(qū)體溶液進(jìn)液速率及后處理反應(yīng)時(shí)間對(duì)CNTs/CP形貌和結(jié)構(gòu)的影響；為制備3-D電極，CNTs/CP進(jìn)行了包括氣相氧化去除

4、無(wú)定形碳、鹽酸去除殘余金屬元素和混合酸表面功能化等一系列處理，并重點(diǎn)討論了氣相氧化去除無(wú)定形碳的最佳溫度，最終采用高溫裂解還原法成功使Pt負(fù)載于碳納米管的表面，3-D電極(Pt/CNTs/CP)制備成功。
　　3.3-D電極對(duì)甲醇進(jìn)行CV測(cè)試，結(jié)果表明，碳納米管因其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)及電化學(xué)性能，故能對(duì)甲醇產(chǎn)生微弱的催化作用；而自制Pt/CNTs/CP電極(3-D電極)對(duì)甲醇的催化活性表現(xiàn)出了對(duì)商業(yè)化催化劑制備出的Pt/C/CP電極更高的