提高納米TiO2光生電荷分離的策略及光催化性能研究.pdf

1、在眾多的半導(dǎo)體光催化劑中，納米TiO2因其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)備受矚目。其中，銳鈦礦TiO2光生電荷分離較好，被研究的最為廣泛，而金紅石TiO2因其較小的比表面積表現(xiàn)出較差的光催化活性，常被人們忽視。然而，金紅石TiO2也有許多優(yōu)點(diǎn)，如高化學(xué)穩(wěn)定性，高硬度等。我們知道，在光催化降解污染物過程中，TiO2表面吸附的氧氣捕獲光生電子是關(guān)鍵。在光催化還原CO2過程中，由于水氧化反應(yīng)需要四個(gè)空穴參與，因此利用表面極性基團(tuán)等誘導(dǎo)空穴是關(guān)鍵。基于以上

2、，本論文開展了無機(jī)酸修飾，引入極性基團(tuán)，構(gòu)建復(fù)合體等策略來對(duì)光生電荷進(jìn)行誘捕，促進(jìn)光生電荷的分離，進(jìn)而提高TiO2光催化活性。具體如下:
　　首先采用低溫鹽酸調(diào)控的溶膠-水熱法合成了表面殘留氯的金紅石TiO2，利用磷酸和硼酸對(duì)其進(jìn)行共修飾，結(jié)果表明，磷酸是以-P-OH鍵與TiO2的-Ti-OH鍵脫水形成-Ti-O-P-OH實(shí)現(xiàn)有效連接的，硼酸則是通過硼原子的原子空軌道與TiO2表面殘留氯的孤對(duì)電子相互作用形成-Ti-Cl∶B-OH

3、鍵，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了共修飾。相比于磷酸或硼酸單獨(dú)修飾的樣品，共修飾后樣品的光生電子被捕獲的程度得到了明顯的提高，主要?dú)w因于TiO2表面氧吸附性能的提高，從而提高了光生電荷的分離，使得羥基自由基產(chǎn)量提高，進(jìn)而促進(jìn)了光催化降解污染物活性。
　　將合成的表面殘留氯的金紅石TiO2樣品先用磷酸修飾后，再復(fù)合適量的碳納米管。修飾的磷酸在水中一部分會(huì)電離形成負(fù)場，與TiO2表面殘留的氯協(xié)同誘導(dǎo)空穴，另一部分磷酸作為分子橋有效的連接TiO2和碳納米管