鹵族元素?fù)诫s納米TiO2的光催化性能研究.pdf

1、本論文以四種含鹵鹽(NaF、NaCl、KBr和KIO3)和硫酸鈦為原料，利用水熱法制備了系列鹵族元素?fù)诫s納米TiO2光催化劑（氟摻雜二氧化鈦-FT、氯摻雜二氧化鈦-CT、溴摻雜二氧化鈦-BT、碘摻雜二氧化鈦-IT)，并將其原位負(fù)載在硅膠上，得到了系列硅膠負(fù)載鹵族元素?fù)诫s納米TiO2光催化劑（硅膠負(fù)載氟摻雜二氧化鈦-FTS、硅膠負(fù)載氯摻雜二氧化鈦-CTS、硅膠負(fù)載溴摻雜二氧化鈦-BTS、硅膠負(fù)載碘摻雜二氧化鈦-ITS)。利用X射線(xiàn)衍射儀、

2、比表面積及孔結(jié)構(gòu)分析儀、紫外-可見(jiàn)漫反射等分析手段對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行表征，考察了這兩系列光催化劑光催化降解染料（普拉紅B和亞甲基藍(lán)）以及光催化還原重金屬Cr(Ⅵ)離子的性能，探討了溶液初始濃度、催化劑投加量、溶液pH值等因素對(duì)光催化性能的影響，并用Langmuir-Hinshelwood模型對(duì)其進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)擬合；此外，還考察了這兩系列光催化劑對(duì)海水體系中兩種染料的降解，研究了其在海水環(huán)境中的光催化性能。
　　 用FT、CT、BT和IT降

3、解普拉紅B和亞甲基藍(lán)發(fā)現(xiàn)，隨著溶液濃度增加，降解率呈下降趨勢(shì)，對(duì)10～40mg/L的染料，降解率可達(dá)到90％;pH值在1.0～11.0的范圍內(nèi)，IT對(duì)兩種染料的降解率均保持在90％以上；其它催化劑在較窄的pH值范圍內(nèi)表現(xiàn)出較高催化活性。隨著催化劑投加量增大，降解率先增大后減小，最佳投加量為0.5g/L;NaCl對(duì)FT、CT、BT的光催化活性存在抑制作用，其濃度在0～1.0mol/L時(shí)，IT對(duì)兩種染料的降解率均保持在95％以上。FT、CT

4、、BT和IT對(duì)兩種染料的降解反應(yīng)為擬一級(jí)反應(yīng)，符合Langumuir-Hinshelwood模型。光催化劑在重復(fù)利用三次后，染料降解率仍然保持在80％以上。
　　 FTS、CTS、BTS和ITS適合對(duì)低濃度的染料的降解，其降解普拉紅B的最佳pH值分別為6、3、3、1，而降解亞甲基藍(lán)的最佳pH值分別為1、11、11、1。隨著NaCl濃度增大，對(duì)FTS、CTS、BTS和ITS的光催化活性抑制作用增強(qiáng)。FTS、CTS、BTS和ITS對(duì)

5、兩種染料的光催化降解反應(yīng)為為擬一級(jí)反應(yīng)，降解普拉紅B的反應(yīng)速率常數(shù)k(min-1)分別為：0.0054、0.0051、0.0085、0.0131，降解亞甲基藍(lán)時(shí)k(min-1)分別為0.0048、0.0105、0.0160、0.0121。
　　 在海水體系中，除了IT和BTS對(duì)染料的降解率基本保持不變之外，其它幾種催化劑和P-25的光催化活性都明顯下降，染料降解率與去離子水體系相比下降20％～50％。催化劑(IT或BTS)投加量

6、為1.0g/L，染料初始濃度為40mg/L,用鏑燈照射150min，兩種染料的降解率達(dá)到90％以上。
　　 FT、CT、BT和IT對(duì)重金屬Cr(Ⅵ)離子的光催化還原實(shí)驗(yàn)表明，Cr(Ⅵ)離子的光催化還原率隨溶液pH值升高而降低，在較高pH時(shí)，光催化還原性能大幅度下降。鹵素?fù)诫sTiO2對(duì)Cr(Ⅵ)離子光催化還原能力為：CT＜BT＜FT＜IT。在較低濃度時(shí)，鹵素?fù)诫sTiO2光催化還原Cr(Ⅵ)的反應(yīng)為擬一級(jí)反應(yīng)，符合Langmuir-