提高納米TiO2光生電荷分離狀況的改性方法及機(jī)制研究.pdf

1、針對(duì)納米TiO2光催化劑光生電荷的復(fù)合幾率高與可見光利用率低的兩個(gè)瓶頸因素，本論文探索與研究了采用磷酸、表面活性劑、溴化銀改性來提高納米TiO2光生電荷的分離狀況及可見光利用率的方法。并重點(diǎn)利用表面光伏、光電化學(xué)測(cè)試和瞬態(tài)吸收光譜等技術(shù)對(duì)所合成的TiO2基光催化劑的光生電荷分離與復(fù)合、傳輸?shù)葎?dòng)力學(xué)行為進(jìn)行研究，以深入地揭示過程機(jī)制。具體內(nèi)容如下：
　　 采用簡(jiǎn)單的溶液浸漬法實(shí)現(xiàn)了磷酸對(duì)納米TiO2的表面修飾。在氧氣存在下，適量磷

2、酸修飾提高了納米TiO2的表面光伏響應(yīng)和光生空穴的壽命，說明了磷酸表面修飾促進(jìn)了TiO2光生電子被吸附氧捕獲，進(jìn)而提高了光生電子-空穴的分離效率，這深入地揭示了磷酸修飾提高TiO2光催化活性的本質(zhì)原因；磷酸修飾賦予了納米TiO2表面在水體系中帶有負(fù)電荷，延長(zhǎng)了光生載流子的壽命，提高了光生電子-空穴的分離效率，這些深入地揭示了磷酸修飾提高納米TiO2薄膜電極光電流密度的本質(zhì)原因。
　　 在酸性條件下，實(shí)現(xiàn)了適量陽(yáng)離子表面活性劑CT

3、AB對(duì)溶膠水熱法合成的納米TiO2進(jìn)行表面修飾，并進(jìn)一步可使納米TiO2從水相中完全轉(zhuǎn)移到有機(jī)相中。在表面修飾過程中，Br-擔(dān)負(fù)著橋聯(lián)的重要角色。適量CTAB表面修飾提高了納米TiO2光生電子和空穴的分離效率及其對(duì)有機(jī)污染物的吸附性能，因而改善了光催化性能。光催化性能的改善也與Br-捕獲光生空穴而被氧化成具有較強(qiáng)氧化能力的Br有關(guān)。另外，利用表面活性劑修飾的納米TiO2，設(shè)計(jì)合成了非紫外光照射即具有超親水性能的納米TiO2薄膜，這與表面

4、活性劑與有機(jī)高分子PEG添加劑相作用而誘導(dǎo)的由TiO2納米粒子聚集而成的微米結(jié)構(gòu)隆起的表面結(jié)構(gòu)有關(guān)。實(shí)現(xiàn)了超親水性和光催化雙功能性的融合。
　　 在CTAB酸性條件下通過Br-橋聯(lián)成功地實(shí)現(xiàn)對(duì)納米TiO2表面修飾基礎(chǔ)上，發(fā)展了利用類微乳體系實(shí)現(xiàn)納米AgBr與納米TiO2復(fù)合的可控合成方法。結(jié)果表明，與普遍采用的水相體系相比，在類微乳體系下更有利于實(shí)現(xiàn)AgBr與TiO2的有效復(fù)合，這顯著地提高了AgBr-TiO2納米復(fù)合體系的光生