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文檔簡介
1、現(xiàn)如今最常見的半導體光催化材料有很多,二氧化鈦(TiO2)由于光催化活性高、不產(chǎn)生二次污染、成本低等優(yōu)勢,成為一種降解有機污染物的環(huán)境友好型材料。但TiO2的光量子效率較低和光響應范圍較窄等缺點阻礙了它的發(fā)展。為進一步提高TiO2光催化活性,本研究采用天然鐵電氣石原位固定納米TiO2,并利用電氣石自身產(chǎn)生的極化電場,增強TiO2的光催化活性。使用X射線衍射(XRD)和掃描電子顯微鏡(SEM)對所制備復合光催化材料進行了表征。以甲基橙染料
2、為目標污染物分析了煅燒溫度、電氣石用量和煅燒時間等制備條件對TiO2/電氣石光催化性能的影響。通過響應曲面法(RSM)優(yōu)化了TiO2/電氣石光催化降解甲基橙染料廢水的工藝條件,并對光催化過程的動力學和熱力學進行了深入的研究。
研究結果表明:TiO2/電氣石具有最佳光催化性能的制備條件為:煅燒溫度550℃、電氣石含量3%、煅燒時間2.5h,此條件制備的復合光催化材料可使甲基橙的脫色率達到91.2%。光催化性能對比研究發(fā)現(xiàn)電氣石能
3、夠明顯地加強二氧化鈦的光催化活性。在一定條件下,甲基橙溶液的COD去除率可以達到100%,說明甲基橙染料分子在TiO2/電氣石光催化作用下完全降解礦化為H2O和CO2,表現(xiàn)出了優(yōu)異的光催化性能。
單因素實驗研究發(fā)現(xiàn):甲基橙初始濃度的降低和反應時間的增長,甲基橙脫色率逐漸提高。然而催化劑用量和溶液pH值的提高,對甲基橙的脫色率存在最優(yōu)值。在此基礎上,采用基于中心組合設計(CCD)的RSM法優(yōu)化了甲基橙染料脫色的工藝條件,創(chuàng)建了二
4、次多項式預測模型,進行了方差分析,構建了兩兩因素交互影響的3D響應曲面和2D等高曲線圖,得出了甲基橙脫色的最優(yōu)工藝條件:甲基橙濃度3×10-3mM、反應時間43min、催化劑用量為2.7g/L、pH6.6,在此條件下甲基橙脫色率的理論預測值為98.6%、實驗值為94.3%,二者標準偏差小于5%,證明預測模型準確可靠。
動力學研究表明:不同實驗條件下,TiO2/電氣石光催化脫色甲基橙染料均屬于一級反應動力學過程。研究了甲基橙初始
5、濃度(C0)、催化劑用量(S)、溶液pH值以及反應溫度(K)等實驗條件對反應速率常數(shù)(k)的影響,分別構建了k與C0、S、pH和K的數(shù)學關系式:k=C0-0.6327、k=exp(1.0521S-0.177S2-4.9763)、k=exp(0.7876pH-0.0559pH2-6.2034)和k=0.0996K-26.102。此外,lnk與1/T具有線性關系,屬阿累尼烏茲類型,得到該過程的反應活化能Ea為14.01kJ·mol-1。同時
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