Pd誘導(dǎo)Pt自還原Pd-Pt-SH-CNT雙金屬催化劑制備及催化氧還原活性研究.pdf

1、質(zhì)子交換膜燃料電池(Proton exchange membrane fuel cells，PEMFCs)是目前最有希望減少碳排放和石油使用量的新能源技術(shù)之一。盡管許多研究人員制備了非鉑催化劑在低溫(<200℃)條件下顯示出較強的氧還原活性，但是Pt/C仍然是目前燃料電池陰極催化劑的最佳選擇。然而，兩個關(guān)鍵的問題限制了Pt/C催化劑的使用：一是Pt資源較少、成本較高；二是碳載體的嚴(yán)重腐蝕導(dǎo)致催化流失、團聚及活性降低。因此實現(xiàn)質(zhì)子交換膜燃

2、料電池商業(yè)化最迫切需要解決的問題是開發(fā)高活性、高穩(wěn)定性的催化劑。
　　為解決商業(yè)化Pt/C催化劑存在的這兩個關(guān)鍵問題，本論文提出加入一種金屬以減小催化劑中的Pt含量，提高Pt的利用率；由降低載體的腐蝕出發(fā)，在碳納米管上引入巰基，由此形成的巰基化碳納米管對Pd產(chǎn)生了錨定效應(yīng)，增加了活性位，促進了Pd晶種的均勻分布。實驗方面，依據(jù)CNT上自由移動的電子潛在的還原能力將Pt(Ⅳ)還原到錨定于巰基化碳納米管表面的Pd上的方法制備了一種新型

3、的Pd-Pt/SH-CNT雙金屬納米催化劑。實驗證明該催化劑活性較商業(yè)化Pt/C具有明顯提高。通過理論計算分析Pd-Pt形成近表面合金催化劑時，催化劑表面Pt與Pd原子比為3:1時，氧還原活性很高，HOO在表面Pt與Pd原子比為1:3時，容易發(fā)生O-O鍵的斷裂，使得HOOH產(chǎn)率降低。
　　Pd-Pt/SH-CNT雙金屬納米催化劑中金屬納米粒子的顆粒大小約為4.6nm，具有Pd為核Pt為殼的核殼結(jié)構(gòu)特征。Pd在催化劑合成的作用主要是