碳載Pd及碳載Pd-Pt催化劑對(duì)甲酸電催化氧化的研究.pdf

1、本論文主要研究了碳載鈀和碳載鈀鉑催化劑的制備及對(duì)甲酸的電催化氧化。用X-射線衍射(XRD)，能譜(EDS)和電化學(xué)比表面積(ESA)等方法對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。采用循環(huán)伏安法，線性掃描法，計(jì)時(shí)電流曲線法，多階電位法測(cè)試了催化劑對(duì)甲酸電催化氧化的活性和穩(wěn)定性。
　　采用兩種不同方法分別制備了Pd/C催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，硼氫化鈉還原法制備的Pd/C催化劑對(duì)甲酸的電催化氧化具有較高的催化活性和較好的穩(wěn)定性。
　　采用兩種不同體系分

2、別制備了Pd/C催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，乙二醇體系制備的Pd/C催化劑對(duì)甲酸的電催化氧化具有較高的催化活性。
　　比較三種不同酸度值制備的Pd/C催化劑發(fā)現(xiàn)，pH=8～9制得的Pd/C催化劑對(duì)甲酸的電催化氧化具有更高的催化活性。
　　比較兩種不同載體即碳納米管和XC-72活性炭制備的Pd/C催化劑發(fā)現(xiàn)，碳納米管制得的Pd/C催化劑對(duì)甲酸的電催化氧化具有較高的催化活性，但是其電勢(shì)較正，而且碳納米管的價(jià)格較高，不適合用于大規(guī)模的生

3、產(chǎn)。
　　利用硼氫化鈉還原法制備了Pd-Pt/C催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，雖然Pd-Pt/C催化劑沒(méi)有提高對(duì)甲酸的催化活性，但Pt的加入，能夠使催化劑中的金屬Pd更好地分散，降低了催化劑的粒徑，增大了催化劑的比表面積，而且使催化劑的穩(wěn)定性得到提高。當(dāng)Pd-Pt原子比為2:1時(shí)，Pd-Pt/C催化劑對(duì)甲酸電催化氧化的性能最佳。研究了甲酸在Pd-Pt/C催化劑電極上電氧化的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，結(jié)果表明甲酸在Pd-Pt/C電極上的氧化是完全不可逆的

4、動(dòng)力學(xué)過(guò)程，同時(shí)確定了甲酸在Pd-Pt/C電極上氧化的動(dòng)力學(xué)參數(shù)：電荷傳遞系數(shù)為0.22，擴(kuò)散系數(shù)為4.8×10-6 cm2·s-1。在不同溫度下測(cè)試Pd-Pt/C催化劑對(duì)甲酸電催化氧化的性能，發(fā)現(xiàn)Pd-Pt/C催化劑對(duì)甲酸電催化氧化的活性隨溫度的升高而增大，其反應(yīng)的活化能隨電勢(shì)的增加而增大，這說(shuō)明電位越高，甲酸在Pd-Pt/C催化劑電極上的氧化對(duì)溫度越敏感。在不同濃度下測(cè)試Pd-Pt/C催化劑對(duì)甲酸電催化氧化的性能，發(fā)現(xiàn)Pd-Pt/C