Mg-MOF-74的制備及對CO2氣體吸附的分子模擬研究.pdf

1、金屬有機(jī)框架材料(Metal Organic Frameworks)是一種近些年新興的具有優(yōu)于傳統(tǒng)材料的多孔材料，具有熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性良好、孔道比較規(guī)則有序、骨架結(jié)構(gòu)和孔道尺寸可以根據(jù)目標(biāo)要求加以修飾等特點(diǎn),具有廣泛的應(yīng)用前景。因?yàn)镸OFs材料比表面積較大、孔隙率較高，所以可以用作氣體存儲(chǔ)和吸附材料。本文旨在探究最為適宜的Mg-MOF-74材料的合成工藝，并通過實(shí)驗(yàn)結(jié)果驗(yàn)證分子模擬技術(shù)的準(zhǔn)確性，進(jìn)而將分子模擬技術(shù)引進(jìn)到未來MOFs材

2、料的預(yù)測工作中，為新型MOFs材料的開發(fā)和功能化提供一定的依據(jù)。
　　本文采用水熱法制備純相的金屬有機(jī)框架材料Mg-MOF-74，考察了水熱反應(yīng)時(shí)間、水熱反應(yīng)溫度、初始反應(yīng)溶劑組成，以及后期處理方式等對Mg-MOF-74制備的影響，通過粉末X射線衍射測試(PXRD)、熱失重分析測試(TG)、掃描電子顯微鏡(SEM)等測試手段，對實(shí)驗(yàn)室制備的Mg-MOF-74進(jìn)行了表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：采用水熱法制備Mg-MOF-74，當(dāng)Mg(NO3

3、)2·6H2O和DHTA的摩爾比為3.34:1，反應(yīng)時(shí)間為24h，DMF/乙醇/水為15:1:1，反應(yīng)溫度為125℃時(shí)均可以制備出結(jié)晶度較高、結(jié)構(gòu)、形貌較好的Mg-MOF-74材料。
　　采用Material Studio軟件及Sorption程序?qū)OFs材料中二氧化碳?xì)怏w的吸附行為進(jìn)行分子模擬，以驗(yàn)證軟件模擬的準(zhǔn)確性。首先，分別構(gòu)建Mg-MOF-74、二氧化碳的分子模型，賦予系統(tǒng)內(nèi)每個(gè)分子相應(yīng)的電荷和力場類型。使用Forcit

4、e模塊優(yōu)化Mg-MOF-74晶胞后，分別在UFF和COMPASS力場下進(jìn)行CO2氣體單組分分子模擬。通過對比發(fā)現(xiàn)，Material Studio軟件中的UFF力場與Sorption程序模擬的單組分CO2吸附十分接近，而且均較為符合實(shí)驗(yàn)值。構(gòu)建氮?dú)饽Ｐ?，完成電荷和力場分配工作后，使用Material Studio軟件和Sorption程序進(jìn)行CO2/N2雙組分氣體分子模擬。分別模擬318/298/278K下CO2單組分及CO2/N2雙組分