CO2吸附分離過程的分子模擬.pdf

1、大氣中CO2濃度的升高被普遍認(rèn)為是導(dǎo)致全球氣候變暖的重要原因之一。如何減少CO2排放，降低大氣中的CO2濃度，是世界各國政府普遍關(guān)切和必需面對的棘手問題。研究二氧化碳等多組分氣體在不同吸附材料中的吸附特性以開發(fā)高效的二氧化碳吸附分離捕集方法，不僅具有深入的學(xué)術(shù)價(jià)值，而且具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。
　　 本文以沸石分子篩和金屬有機(jī)框架為吸附材料，以CH4、N2、CO2為吸附質(zhì)，采用巨正則蒙特卡洛分子模擬研究單組分和多組分氣體在吸附材料中

2、的吸附行為，通過計(jì)算與分析，結(jié)論如下：
　　 (1)單組分CO2、CH4、N2在全硅MFI沸石中的吸附等溫線均為Ⅰ型(Lamuir型)，在較低壓力下，即具有較高的吸附量，但CO2吸附量大于CH4和N2吸附量。
　　 (2)多組分CO2、CH4和N2在全硅MFI沸石中發(fā)生強(qiáng)烈的競爭吸附行為，CO2的吸附量遠(yuǎn)大于CH4和N2的吸附量，具有較高的選擇系數(shù)。
　　 (3)根據(jù)Lowenstein規(guī)則采用Na+對全硅MFI

3、沸石進(jìn)行改性，Na+改性可提高CO2的吸附能力，也增大了選擇系數(shù)，而對CH4和N2的吸附行為幾乎沒有影響。
　　 (4)氣體吸附粒子云分布圖表明，全硅MFI吸附為均勻分布，而Na+改性沸石吸附則在Na+周圍出現(xiàn)強(qiáng)吸附位，低壓下CO2優(yōu)先被吸附在強(qiáng)吸附位上。
　　 (5)金屬有機(jī)框架MOF-14和共價(jià)有機(jī)框架COF-108對單組分CO2、CH4和N2的吸附量均大于MFI沸石，在同等條件下，有機(jī)框架對CH4的吸附量大于CO2

4、和N2的吸附量。
　　 (6)金屬有機(jī)框架MOF-14和共價(jià)有機(jī)框架COF-108對多組分CO2、CH4和N2吸附同樣具有競爭吸附現(xiàn)象，CO2和CH4的吸附量均大于N2的吸附量，但選擇系數(shù)比MFI沸石有所降低，COF-108的吸附能力比MOF-14高，COF-108的選擇能力比MOF-14低。
　　 (7)CO2、CH4、N2在MOF-14框架中的吸附位主要存在于框架中心孔道和周圍邊孔道內(nèi)，在COF-108中的吸附位則遍