第一性原理研究CdS和ZnS中d0鐵磁性.pdf

1、近年來(lái)，具有半金屬特性的d0鐵磁體是自旋器件領(lǐng)域有望實(shí)現(xiàn)自旋注入的關(guān)鍵材料之一。它成功避開(kāi)了傳統(tǒng)方法制備的稀磁半導(dǎo)體中磁性元素第二相的干擾，因此，在稀磁半導(dǎo)體領(lǐng)域，有必要去研究通過(guò)摻雜非磁性元素將非磁性半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變成d0鐵磁體的可能性。本工作主要是基于密度泛函理論和前人的研究基礎(chǔ)，我們利用VASP第一性原理計(jì)算程序包研究了以CdS和ZnS為基的d0鐵磁性。揭示了利用非磁性元素?fù)诫s和自摻雜方法在CdS和ZnS基中產(chǎn)生d0鐵磁性的物理機(jī)制。本

2、論文的主要研究?jī)?nèi)容和主要結(jié)果如下:
　　第1章，回顧了自旋電子學(xué)和稀磁半導(dǎo)體相關(guān)概念;總結(jié)了解釋半導(dǎo)體中磁性起源的各種交換相互作用機(jī)制。綜述了以CdS、ZnS和ZnO為基的d0鐵磁體的最新研究進(jìn)展。
　　第2章，介紹了求解求解薛定諤方程所用的Born-Oppenheimer近似、Hartree-Fock近似、單電子近似方法和以密度泛函理論為基礎(chǔ)的第一性原理計(jì)算電子結(jié)構(gòu)的方法。
　　第3章，基于第一性原理計(jì)算，我們研究了

3、CdS塊體和薄膜中的因中性態(tài)本征缺陷Cd和S空位誘導(dǎo)的電子結(jié)構(gòu)和磁性。對(duì)于CdS塊體材料，磁性起源于本征Cd空位而非S空位。有望在CdS塊體材料中獲得居里溫度高于室溫的高溫鐵磁性。對(duì)于CdS薄膜材料，在(111)表面Cd和S空位都不能產(chǎn)生任何磁性;而在以S原子為終端的(001)表面因表面效應(yīng)而導(dǎo)致了局域磁矩。預(yù)測(cè)的以S原子為終端的(001)表面上的鐵磁性可以解釋實(shí)驗(yàn)中觀察到的磁性行為。同樣，不同尺寸的球狀CdS量子點(diǎn)也出現(xiàn)鐵磁性行為，這

4、與表面未飽和的懸掛鍵相關(guān)的表面態(tài)有密切相關(guān)，未飽和的懸掛鍵是納米晶體表面出現(xiàn)磁性的主要原因。
　　第4章，基于第一性原理密度泛函理論廣義梯度近似方法計(jì)算，我們研究了一個(gè)和兩個(gè)C原子摻雜的石墨烯類單層結(jié)構(gòu)的CdS中的電子結(jié)構(gòu)和磁性。結(jié)算結(jié)果表明C摻雜的CdS單層體系展現(xiàn)出半金屬特性，每個(gè)C摻雜原子產(chǎn)生的總磁矩大小為2.0μB。采用廣義梯度近似獲得了與采用HSE06雜化函數(shù)方法一致性的結(jié)論。磁矩主要來(lái)源于帶隙中的自旋極化的C-2p態(tài)。

5、C摻雜的單層CdS具有280K的居里溫度，其長(zhǎng)程鐵磁性相互作用可歸因于通過(guò)C-Cd-S耦合鏈進(jìn)行的p-d和p-p的雜化作用。N摻雜的CdS單層體系依然是半導(dǎo)體，每個(gè)N原子產(chǎn)生大小為2.0μB的總磁矩。局域于N原子上的磁矩彼此為弱AFM耦合。
　　第5章，基于廣義梯度近似(GGA)和廣義梯度近似加HubbardU(GGA+U)框架下的泛函密度理論(densityfunctionaltheoryDFT)計(jì)算，我們研究了非磁性貴金屬Pd