核殼量子點激子態(tài)的合成控制.pdf

1、量子點的發(fā)光性質決定于其激子態(tài)的性質，而激子態(tài)的性質與結構息息相關。目前，尚無一條研究思路探索通過合成化學調節(jié)量子點激子態(tài)的性質。本論文旨在通過對激子態(tài)光學性質的表征，確定結構和激子態(tài)性質之間的關系，進而利用合成化學手段達到控制激子態(tài)性質的目的。這條合成路線不同于傳統(tǒng)的量子點合成化學，后者關注的主要是量子點尺寸、形貌的單一性。
　　在對CdSe為核、CdS為殼層的核殼量子點的合成中，通過對CdSe核量子點濃度、反應溶劑、反應溫度、

2、反應配體的類型和濃度以及前驅體種類等合成因素的探討，我們結合單前驅體和雙前驅體合成方法，得到一系列具有不同殼層厚度的高質量閃鋅礦晶型CdSe/CdS核殼量子點。所得到的產物不但尺寸和形貌均一，并且在晶體結構、殼層厚度還是光學性質上有很高的重復性。我們發(fā)現(xiàn)，產物的光學性質——包括熒光峰位、熒光峰寬、熒光量子產率、熒光衰減通道、單量子點熒光非閃爍且亮度固定——與殼層厚度密切相關。其中，擁有2到10層CdS殼層的產物都有著90％以上熒光量子效

3、率，而且熒光衰減具有單通道特征。依此判斷，這些樣品的激子態(tài)已達到光學性質單分散的水平。實驗結果進一步表明，擁有中等殼層厚度（6～10層CdS）的量子點對于應用有著無可比擬的優(yōu)勢。例如，以量子點為電致發(fā)光材料的LED結果表明，盡管擁有10層CdS和4層CdS殼層樣品的光致發(fā)光量子產率都接近100％，但利用擁有10層CdS的CdSe/CdS核殼量子點制備的LED器件效率可提高2倍。
　　除了溶液中量子點集合體的光學性質測量，我們還對單

4、量子點的光學性質進行了一系列的研究，以進一步探索量子點光學性質單分散的特征。研究表明在單激子條件下，單量子點的熒光光譜、熒光衰減壽命都與整體樣品相符。對于實驗上可測量的外延生長4層到16層CdS的CdSe/CdS核殼結構的單量子點，其熒光都是非閃爍的，非閃爍的臨界體積約為100nm3，遠低于所有報道過的纖鋅礦結構的CdSe/CdS核殼量子點的非閃爍臨界體積。隨著殼層厚度的增加，這一系列的單量子點有著獨特的非閃爍行為，以及“亮態(tài)”和“暗態(tài)

5、”的概率統(tǒng)計。這些結果進一步表明，我們制備的核殼量子點有著很好的光學性質一致性。
　　除了對CdSe/CdS核殼量子點的激發(fā)態(tài)性質進行了研究，本工作還進一步探索了CdSe/CdS/CdSe/CdS和CdS/ZnS/CdS/ZnS等具有復雜能帶結構的量子點。通過比較CdSe/CdS/CdSe和CdSe/CdS/CdSe/CdS兩種核殼結構的熒光衰減壽命，確定了在CdSe/CdS核殼量子點表面繼續(xù)外延生長CdSe殼層時，可以引入一個更