高壓和載流子調(diào)控過渡金屬二硫族化合物的超導(dǎo)及拓?fù)湫再|(zhì)的理論研究.pdf

1、過渡金屬二硫族化合物1T-TiTe2、1T-TaS2和PdTe2等具有豐富的超導(dǎo)、電荷密度波(charge density wave，CDW)和拓?fù)湫再|(zhì)，因此這一材料家族已成為凝聚態(tài)和材料物理研究中備受關(guān)注的研究對(duì)象之一。高壓和載流子摻雜的物理手段可以“干凈”地調(diào)控物性，已成為目前研究材料物性重要的手段。本論文通過理論計(jì)算模擬了壓力和載流子摻雜對(duì)上述材料的超導(dǎo)、CDW和拓?fù)湫再|(zhì)的影響，對(duì)上述量子序的調(diào)控的機(jī)制進(jìn)行了系統(tǒng)性的研究和探討。<

2、br>　　1T-TiTe2最近被理論預(yù)言高壓可以誘導(dǎo)發(fā)生一系列拓?fù)湎嘧?，如?T-TiTe2在高壓下還能出現(xiàn)超導(dǎo)電性，該材料將是研究拓?fù)涑瑢?dǎo)的理想體系。但目前尚未有理論和實(shí)驗(yàn)方面報(bào)道高壓下1T-TiTe2的超導(dǎo)電性。通過第一性原理計(jì)算研究了1T-TiTe2在高壓下的超導(dǎo)電性。研究表明，1T-TiTe2在單軸壓（沿著c軸）和靜水壓下表現(xiàn)出非常不同的超導(dǎo)行為。靜水壓不利于1T-TiTe2超導(dǎo)，而單軸壓則可以非常有效地增強(qiáng)超導(dǎo)電性。具體而言，

3、常壓下預(yù)言的超導(dǎo)TC為0.73K，它隨著靜水壓的增大而單調(diào)減小。然而，TC隨著單軸壓的增大而顯著增加。在17GPa的單軸壓下，預(yù)言的超導(dǎo)TC為6.34K。費(fèi)米面處態(tài)密度的增加和聲學(xué)聲子的軟化是導(dǎo)致超導(dǎo)電性增強(qiáng)的原因。
　　PtSe2家族材料(PtSe2、PtTe2和PdTe2)具有第Ⅱ類Dirac點(diǎn)，同時(shí)PdTe2還具有超導(dǎo)電性，這使得PdTe2成為第一個(gè)既具有超導(dǎo)又有第Ⅱ類的Dirac費(fèi)米子的材料。以PdTe2為代表，研究了Pt

4、Se2家族材料在高壓下Dirac點(diǎn)的演化情況。計(jì)算結(jié)果表明，PdTe2在6.1GPa第Ⅱ類Dirac點(diǎn)消失。有趣的是，在4.7GPa的時(shí)候又產(chǎn)生一個(gè)新的第Ⅰ類Dirac點(diǎn)。第Ⅰ類的Dirac點(diǎn)的產(chǎn)生和第Ⅱ類的Dirac點(diǎn)的消失歸因于布里淵區(qū)Γ點(diǎn)和A點(diǎn)相應(yīng)態(tài)的能量的上移和下移。這種能量的上移和下移是由于層間Te-Te原子具有反鍵和成鍵特性導(dǎo)致的。相比于PtSe2和PtTe2，PdTe2獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)使第Ⅰ類和第Ⅱ類Dirac點(diǎn)可以在一定壓

5、力下共存(4.7-6.1GPa)。另外，加壓后PdTe2的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度TC緩慢減小，從常壓下的1.97K以0.13K/GPa的速率下降到10GPa下的0.67K，而且在兩類Dirac點(diǎn)共存的區(qū)域TC高于1K。還從理論上預(yù)言了如果空間反演對(duì)稱性被破壞，PtSe2家族的這些Diarc點(diǎn)應(yīng)經(jīng)歷一個(gè)拓?fù)湎嘧?，即PtSe2家族Dirac費(fèi)米子變?yōu)镾/Se/Te有序排列的PtSeTe家族材料(PtSSe、PtSeTe和PdSeTe)的三重簡(jiǎn)并費(fèi)米子

6、。
　　1T-TaS2具有十分豐富的CDW序。最近的研究表明光照或者電場(chǎng)可以調(diào)控1T-TaS2中的CDW序。這些調(diào)控手段可以認(rèn)為是由于載流子摻雜導(dǎo)致的，但這些調(diào)控手段背后的物理機(jī)制尚有待研究。利用第一性原理計(jì)算系統(tǒng)地研究了1T-TaS2載流子摻雜CDW相變機(jī)理。發(fā)現(xiàn)無論是單層還是塊體，空穴摻雜可以明顯地提高共度CDW(CCDW)相的能量，并使非畸變1T結(jié)構(gòu)的聲子譜虛頻消失，這表明非畸變1T結(jié)構(gòu)在空穴摻雜下更加穩(wěn)定。與空穴摻雜的效果

7、相反，電子摻雜使非畸變1T結(jié)構(gòu)聲子譜更加不穩(wěn)定，而使CCDW結(jié)構(gòu)能量更低。此外，空穴摻雜抑制CCDW序后，還能夠誘導(dǎo)出6-7K的超導(dǎo)電性。
　　此外，針對(duì)近期實(shí)驗(yàn)上成功合成的單層硼單質(zhì)——硼烯可能具有非常高的超導(dǎo)電性，對(duì)單層硼烯的研究可以為過渡金屬二硫族化合物提供一定的參考，因此硼烯也作為本論文的研究?jī)?nèi)容。無孔洞結(jié)構(gòu)的硼烯的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度是二維硼烯材料中最高的，那么無孔洞結(jié)構(gòu)的硼烯的超導(dǎo)電性是否可以通過調(diào)控手段進(jìn)一步增強(qiáng)呢？預(yù)言采用