新型芳基甲基自由基晶體的合成、結(jié)構(gòu)及功能研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、本論文主要論述了芳基甲基自由基功能材料的研究進展以及質(zhì)子化效應(yīng)在有機分子中的應(yīng)用。在本實驗室之前的研究工作中,我們合成出一種穩(wěn)定的發(fā)光性的中性自由基底物obip和obip-CHO,在此基礎(chǔ)上,進一步拓展功能自由基材料的研究。
  首先,通過簡單的一鍋法設(shè)計合成了兩種穩(wěn)定新型的二芳甲基單自由基5和二芳甲基三自由基7,兩種自由基由于各自不同的電子結(jié)構(gòu)和堆積狀態(tài),展現(xiàn)出不同的性能。并且5在HClO4溶液中酸化后,可以容易地轉(zhuǎn)變?yōu)?。跟5

2、相比,7具有更高的量子產(chǎn)率并且近紅外吸收增強,這是由于7中存在獨特的質(zhì)子分享型氫鍵。另外,在酸堿氣體的刺激下,5和7之間的磷光、顏色和磁性性質(zhì)可以互相轉(zhuǎn)換,同時相應(yīng)地給出不同EPR信號。因此,質(zhì)子分享型氫鍵可以作為5跟7的開關(guān):當被質(zhì)子化時,開關(guān)“開”7穩(wěn)定存在,EPR呈現(xiàn)七重信號峰,具有熒光性能;當去質(zhì)子化,開關(guān)“關(guān)”7轉(zhuǎn)變成5,EPR呈現(xiàn)單信號峰,發(fā)光較弱。7對酸堿性氣體產(chǎn)生的這種刺激響應(yīng)性能,使其可以被制備成為氨氣的磷光傳感器件。

3、這項工作為研究新的通過外部刺激可以可逆的轉(zhuǎn)變顏色、發(fā)光、磁性的多功能材料提供一種新型合成方法,以及為制備新型傳感器件提供了靈感。
  其次,在上一章的研究基礎(chǔ)上,我們又繼續(xù)培養(yǎng)了一種鹽酸體系下的單晶,該晶體中具有通過多重氫鍵相互作用形成的有趣的三環(huán)式[6.2.0.0]構(gòu)型。此外,我們也根據(jù)單晶的晶體學證據(jù),首次報道了一種室溫下未解離的HCl水合物單晶及其水分子二聚體具有的非常規(guī)順式-線性構(gòu)象。也證明了該獨特現(xiàn)象是由三環(huán)式構(gòu)型的環(huán)幾

4、何效應(yīng)引起的。本章工作的重要性在于探索出室溫下也可以得到未解離的HCl水合物單晶,和沒有穴腔束縛作用也可以得到順式-線性構(gòu)象的水分子二聚體。我們的工作為室溫下探索HCl-H2O體系新型構(gòu)型提供幫助。
  最后,基于實驗室之前報道的三種新型的三芳基甲基碳正離子自由基,發(fā)現(xiàn)這三種三芳基甲基碳正離子自由基鹽是同分異構(gòu)體,并且在300 K時表現(xiàn)出不同的磁化率值。本章通過簡單的“一鍋法”合成一種三芳基甲基碳正離子自由基(標為TAM+··Cl

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