強場分子解離中電子-核關(guān)聯(lián)的超快動力學(xué)研究.pdf

1、強激光脈沖驅(qū)動下原子分子內(nèi)部的超快動力學(xué)過程已經(jīng)被許多研究者廣泛研究。當(dāng)高強度激光脈沖作用到分子體系上時，因為此時外電場的強度與分子內(nèi)部相互作用力的強度幾乎相當(dāng)，所以外電場將會摧毀分子體系內(nèi)部各個組成部分之間原本相對平衡的運動狀態(tài)。這時，分子體系內(nèi)部的原子核就會在內(nèi)部相互作用力與外在電場作用力的同時作用下分離開來，即強激光場驅(qū)動下的分子解離（通常也簡稱為強場分子解離）。研究分子在強場中的解離是在原子分子尺度控制電子波包運動以及化學(xué)反應(yīng)的

2、基礎(chǔ)，因此具有十分重要的科學(xué)意義。通常情況下，人們對于強場解離過程的研究是將電子與核的運動分開來，對電子與核的動力學(xué)過程進(jìn)行獨立研究，但是強場分子解離過程中電子與核的動力學(xué)過程本質(zhì)上是相互關(guān)聯(lián)的。分子解離過程中的電子-核關(guān)聯(lián)動力學(xué)一定程度上決定了分子解離發(fā)生的方向和化學(xué)鍵的斷裂與形成，對于人們深入理解許多強場超快現(xiàn)象具有重要的指導(dǎo)意義。一般來說分子體系在強場作用下發(fā)生解離后，該體系中的電子有兩種可能的狀態(tài)：第一，電子依然繞著原子核運動。

3、在這個過程中，電子有可能局域在不同的原子核上，即電子局域化。研究電子局域化有望實現(xiàn)在阿秒時間尺度內(nèi)探測和控制化學(xué)反應(yīng)中化學(xué)鍵斷裂與形成。第二，電子被電場電離而成為自由電子。這個過程被稱為解離性電離。在這個過程中，電子-核的能量分享問題是一個核心問題。研究電子-核能量分享問題可以幫助人們深入理解解離性電離的物理過程。電子局域化和電子-核能量分享這兩個過程，均與分子解離過程中的電子-核關(guān)聯(lián)動力學(xué)密切相關(guān)。本論文以雙原子分子（H2+，HeH2

4、+）為研究對象，圍繞強激光場驅(qū)動分子解離過程中電子-核關(guān)聯(lián)的超快動力學(xué)過程這一研究課題，開展了以下幾個方面的工作：
　?。?）研究了中紅外周期量級的脈沖和低頻場共同作用下的氫分子離子H2+解離過程，發(fā)現(xiàn)電子局域化程度比單個中紅外場作用時有顯著增強。在這個過程中，周期量級的中紅外脈沖用來驅(qū)動H2+的解離。低頻場用來調(diào)制沿著最低兩個相干耦合電子態(tài)解離的碎片的動力學(xué)過程。在我們的控制方案下，從最低兩個電子態(tài)解離的碎片的離子動能譜的分布非

5、常接近。這就說明沿著這兩個通道解離的解離碎片具有相同的末動能。通過調(diào)節(jié)中紅外脈沖的載波包絡(luò)相位，可以有效控制電子波包并使其集中在其中某一個原子核附近。進(jìn)一步的研究表明僅僅通過調(diào)節(jié)低頻場的強度就可以有效控制電子局域化過程。這一發(fā)現(xiàn)能大大地降低對實驗條件的要求。
　?。?）提出了一種控制H2+的高激發(fā)電子態(tài)的電子局域化的方案。此方案用到兩個次序極紫外脈沖。用第一個134nm的極紫外脈沖激發(fā)基態(tài)1sσg上的波包，使其通過雙光子激發(fā)到高激

6、發(fā)態(tài)2sσg上面。經(jīng)過一定的時間延遲之后，加上第二個波長為400nm的極紫外脈沖，用以調(diào)制2sσg和3pσu電子態(tài)在單光子耦合區(qū)的波包躍遷。脈沖結(jié)束之后，2sσg和3pσu電子態(tài)上面的波包的相干疊加就會導(dǎo)致不對稱的電子局域化的產(chǎn)生。通過調(diào)節(jié)兩個極紫外脈沖之間的時間延遲或者在合適時間延遲下調(diào)節(jié)第二個脈沖的載波包絡(luò)相位，均能夠控制高激發(fā)態(tài)電子局域化。這對實現(xiàn)大分子電子局域化的控制具有重要指導(dǎo)意義。
　?。?）通過數(shù)值求解含時薛定諤方程

7、，研究了H2+在強激光場驅(qū)動下發(fā)生解離性電離過程中的電子與核的能量分享問題。通過定量分析電子與核的關(guān)聯(lián)能量譜，重新校驗了前人工作中給出的電子與核的能量分配規(guī)律。比較發(fā)現(xiàn)在電子與核的關(guān)聯(lián)能量譜中存在能量偏移現(xiàn)象。能量偏移量隨著核能量的減小而增大。通過追蹤束縛態(tài)電子波包在激光場中隨時間的演化，發(fā)現(xiàn)該能量偏移是由斯塔克效應(yīng)引起的。這里的斯塔克效應(yīng)是由于H2+的最低兩個電子態(tài)在強激光場中的耦合所產(chǎn)生的。最后，采用解析的方法求出了斯塔克效應(yīng)誘導(dǎo)的

8、能量偏移量，其結(jié)果與模擬計算得到的電子與核關(guān)聯(lián)能量譜上的能量偏移相吻合。電子與核的關(guān)聯(lián)能量譜中攜帶有豐富的有關(guān)分子內(nèi)部的電子和核的超快動力學(xué)過程的信息。因此，對分子強場解離性電離過程中電子-核關(guān)聯(lián)的動力學(xué)研究將為分子結(jié)構(gòu)探測提供一種可能的方法。
　?。?）研究了不對稱的HeH2+分子的電子-核關(guān)聯(lián)現(xiàn)象。通過數(shù)值求解含時薛定諤方程，研究了HeH2+強場電離過程中的電子與核的能量分享問題。對比對稱分子的電子-核的關(guān)聯(lián)能量譜，在HeH2