飛秒激光場中雙原子分子電離解離動力學(xué)理論研究.pdf

1、隨著脈沖激光技術(shù)的發(fā)展，超快超強脈沖激光越來越多地被用來控制光化學(xué)反應(yīng)。從理論上研究在超快超強激光場作用下的原子和分子動力學(xué)具有重要的意義。對于求解原子和雙原子分子等這類少體問題，使用基于求解含時Schr(o)dinger方程的量子波包方法能夠詳細(xì)地描述系統(tǒng)的時變動力學(xué)過程，因此它被廣泛地應(yīng)用于分子反應(yīng)動力學(xué)研究中。 本論文基于量子含時波包方法來研究雙原子分子在飛秒激光場中的動力學(xué)過程，探索利用飛秒激光脈沖控制化學(xué)反應(yīng)的方法。主

2、要工作包括以下幾個方面： (1)使用一維含時波包模型，計算并討論了NO分子里德堡態(tài)C2П和價態(tài)B2П之間的非絕熱相互作用對C2П←X2П吸收光譜的影響。從激發(fā)態(tài)波包隨時間的演化過程可以看出，波包的一部分在里德堡態(tài)C2П上演化而另一部分則被束縛在價態(tài)B2П上。結(jié)果表明，C2П和B2П之間的相互作用會影響到C2П←X2П吸收譜峰的強度和位置。C2П態(tài)上v'=0，1，2的吸收譜峰發(fā)生紅移，而v'=3，4，5的峰發(fā)生藍移。 (2

3、)以Na2分子為例，討論了利用電離連續(xù)態(tài)作為中間態(tài)實現(xiàn)激光控制分子布居轉(zhuǎn)移的可行性。首先使用一維含時波包模型，研究了激光強度、延遲時間、失諧對布居轉(zhuǎn)移效率的影響。之后，將一維波包的計算結(jié)果與二維含時波包模型的結(jié)果進行比較，研究分子轉(zhuǎn)動和分子取向?qū)Σ季愚D(zhuǎn)移效率的影響。結(jié)果表明，盡管電離連續(xù)態(tài)對布居轉(zhuǎn)移會產(chǎn)生一定損耗，同時分子轉(zhuǎn)動也會在一定程度上降低布居轉(zhuǎn)移效率，但是通過合理調(diào)節(jié)激光參數(shù)，仍然可以實現(xiàn)較高的布居轉(zhuǎn)移效率。 (3)以B

4、r2分子為例，提出了通過控制解離波包干涉來控制產(chǎn)物分支比的方案。兩束泵浦光在解離勢能面上先后產(chǎn)生兩個解離波包，隨著波包的演化，兩個波包會發(fā)生干涉疊加。使用二維波包模型，計算并分析了解離產(chǎn)物在坐標(biāo)和速度空間的徑向分布以及速度角分布。結(jié)果表明，通過改變兩束泵浦光的相位差以及延遲時間，可以控制分子光解離波包的干涉圖樣。同時，分子在不同解離通道中的解離幾率也會發(fā)生不同程度的改變，進而產(chǎn)物分支比將會得到控制。 (4)研究了NaI分子的非絕

5、熱光解離和光電離過程，提出了利用一階非共振非微擾Stark效應(yīng)來控制非絕熱解離過程的方案。使用二維波包模型，分別研究了Stark控制脈沖的延遲時間、強度、頻率和相位對非絕熱解離動力學(xué)以及各通道解離幾率的影響。結(jié)果表明，盡管在一階非共振非微擾動力學(xué)Stark效應(yīng)中，Stark能移方向在每個光周期內(nèi)會改變兩次，即兩個透熱態(tài)之間的能量差會以激光的頻率來回地變大變小，但是利用一階非共振非微擾動力學(xué)Stark效應(yīng)，仍然可以實現(xiàn)對非絕熱解離動力學(xué)的