氧化碳-氫鍵活化的新偶聯(lián)反應(yīng)的開(kāi)發(fā)研究.pdf

1、隨著原子經(jīng)濟(jì)性和綠色化學(xué)概念的出現(xiàn)，通過(guò)過(guò)渡金屬催化的C—H活化來(lái)構(gòu)建C—X(X=C，O，N，S，etc．)鍵，已經(jīng)成為一個(gè)研究熱點(diǎn),由于避免使用了貴金屬催化劑，所以以氧化碳?xì)滏I活化的方式構(gòu)建C—X最具有優(yōu)越性?；谡n題組在DDQ促進(jìn)下對(duì)1，3—二芳基丙烯化合物的sp3C—H的活化研究，本論文先對(duì)這一底物與其他親核底物的反應(yīng)進(jìn)行了拓展。發(fā)現(xiàn)醇在DDQ作用下也可與1，3—二芳基丙烯化合物進(jìn)行氧化偶聯(lián)反應(yīng)。該偶聯(lián)反應(yīng)提供了一種新型的，高效的

2、構(gòu)建sp3C—O鍵的方法。此體系也適用于1，3—二芳基丙烯化合物和硫醇或者硫酚的反應(yīng)，這也為C—S鍵的構(gòu)建提供了一種新的方法。
　　 在完成了1，3—二芳基烯丙基化合物和醇的交叉脫氫偶聯(lián)反應(yīng)后，還研究了Cu(OAc)2催化下唑類2位構(gòu)建C—C鍵的方法。各種唑類化合物(包括咪唑，苯并咪唑，噻唑，苯并惡唑，惡二唑等)均能在Cu(OAc)2催化下，空氣氧化下得到自身偶聯(lián)產(chǎn)物。同時(shí)，不同唑類之間還能得到交叉偶聯(lián)的產(chǎn)物。
　　 以