H-,2-O分子吸附在NiO(100)表面的研究.pdf

1、NiO作為一種典型的過(guò)渡金屬氧化物，其結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，擁有極佳的化學(xué)穩(wěn)定性、光學(xué)性質(zhì)、電學(xué)及磁學(xué)特性，因此，在催化、光電解、電子器件修飾、防腐、傳感器制造等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用。近年來(lái)，隨著化學(xué)工業(yè)中的異相催化的迅猛發(fā)展，原子或分子與固相表面相互作用動(dòng)力學(xué)引起l了化學(xué)家和物理學(xué)家的極大的興趣，表面吸附作為異相催化的關(guān)鍵環(huán)節(jié)越來(lái)越顯現(xiàn)出其廣闊的發(fā)展前景。所以，理論上研究NiO固體及表面吸附反應(yīng)將有助于深入了解其體相及表面反應(yīng)的特殊結(jié)構(gòu)、催化活性及其

2、成鍵機(jī)理，對(duì)于促進(jìn)過(guò)渡金屬氧化物的理論化學(xué)研究具有重要的科學(xué)意義。本論文著重探討了H2O分子吸附在NiO(100)表面的各種性質(zhì)及NiO(100)表面的空位缺陷的特性變化。
　　 雖然，NiO擁有各種優(yōu)良性能，但在理論上卻沒(méi)有得到準(zhǔn)確的描述，各種計(jì)算軟件得出的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)都有較大的差距，這一直困擾著物理學(xué)家們。最近，GGA+U方法的提出為NiO的理論研究帶來(lái)了希望，這一方法在GGA方法的基礎(chǔ)上把電子強(qiáng)關(guān)聯(lián)項(xiàng)添加上去，修正后得到

3、了與實(shí)驗(yàn)吻合的結(jié)果。CO，NO等小分子在NiO表面的吸附已經(jīng)被人們運(yùn)用GGA+U的方法進(jìn)行了細(xì)致準(zhǔn)確的研究，而H2O分子在NiO表面的吸附問(wèn)題還只停留在運(yùn)用半經(jīng)驗(yàn)方法MSINDO研究的基礎(chǔ)上，所以，本文采用GGA+U的計(jì)算方法對(duì)H2O分子吸附在NiO(100)表面的各種特性進(jìn)行了研究，主要是從幾何構(gòu)型、電子結(jié)構(gòu)、磁性質(zhì)、功函數(shù)等多方面進(jìn)行分析。數(shù)據(jù)結(jié)果表明，H2O分子完全平行于NiO(100)表面的結(jié)構(gòu)是最穩(wěn)定的吸附結(jié)構(gòu)；H2O分子吸附