電化學(xué)產(chǎn)生H2O2助Fe-TiO2可見光催化降解水中撲草凈的研究.pdf

1、利用TiO2可見光催化技術(shù)處理水中難降解的有機(jī)物，具有穩(wěn)定高效，能耗低等特點(diǎn)。其中，對TiO2催化劑的改性和協(xié)同反應(yīng)對該技術(shù)的應(yīng)用至關(guān)重要。因此，本課題針對現(xiàn)有TiO2可見光催化研究存在的不足，通過對H2O2助TiO2可見光催化的機(jī)理和過程研究，制備了一種性能穩(wěn)定、光催化活性高的復(fù)合催化劑，并設(shè)計(jì)出有效簡便產(chǎn)生H2O2的光電化學(xué)協(xié)同裝置，應(yīng)用于光催化H2O2氧化技術(shù)中。
　　本文首先以TiO2為光催化劑，內(nèi)分泌干擾物撲草凈作模型污

2、染物，研究了H2O2助TiO2可見光催化降解撲草凈的反應(yīng)特性。結(jié)果表明，H2O2能助TiO2可見光催化降解撲草凈，反應(yīng)120min時，撲草凈的降解率提高到80％;反應(yīng)過程中，控制溶液體系的pH值為3.0左右，H2O2與撲草凈的初始濃度比約45，催化劑投加量為1.0g/L，較為適宜;在撲草凈的降解過程中，甲基、硫基及氨基被氧化脫除，NO3-、SO42-被持續(xù)釋放出來，TOC去除率達(dá)70％，降解終產(chǎn)物為三聚氰酸;通過對反應(yīng)體系的光譜分析顯示

3、，H2O2吸附于TiO2表面形成復(fù)合物結(jié)構(gòu)，在可見光作用下轉(zhuǎn)為自由基等活性物種，氧化降解涉及羥基自由基(·OH)和超氧自由基(·O2-)的產(chǎn)生與參與。
　　考慮到光照下Fe3+與H2O2共存也能發(fā)揮催化降解作用，以混晶型TiO2(TIO-P25)及Fe(NO3)3·9H2O為前驅(qū)物，通過在空氣氣氛下500℃煅燒制備Fe/TiO2催化劑，以其在可見光下催化降解撲草凈來考察活性。結(jié)果顯示以負(fù)Fe量1.5％（wt％）光催化活性最高，反應(yīng)

4、45min時間，撲草凈的降解率達(dá)99％，遠(yuǎn)大于TIO-P25的催化活性;XRD、SEM、XPS和BET等表征分析表明，負(fù)載Fe主要以Fe2O3形式存在，可延伸催化劑光吸收范圍，并且增多催化劑表面羥基自由基;復(fù)合催化劑的負(fù)載Fe(Ⅲ)與TIO-P25、H2O2之間存在明顯的協(xié)同效應(yīng)，且具有良好的穩(wěn)定性和循環(huán)使用性能。
　　為了解決H2O2的利用率問題及進(jìn)一步提高光催化效果，以網(wǎng)狀銥鉭鈦電極為陽極、石墨板為陰極、飽和甘汞電極為參比電極