二元染料的納米TiO2可見(jiàn)光催化降解研究.pdf

1、本課題用P-25納米二氧化鈦(TiO2)做催化劑研究對(duì)茜素紅(AR)和靛藍(lán)胭脂紅(IC)組成的二元混合染料溶液可見(jiàn)光的光催化降解過(guò)程。運(yùn)用各種分析手段對(duì)樣品進(jìn)行了表征,確定了混合溶液的降解條件、分析了降解過(guò)程、并推斷了中間產(chǎn)物,得出了P-25為催化劑,可見(jiàn)光光催化降解AR和IC混合液的降解率。配制溶液所用溶劑為二次蒸餾水,光催化過(guò)程在自制的光反應(yīng)暗箱中進(jìn)行,光源為市售的碘鎢燈,用濾光片濾去紫外光得到波長(zhǎng)大于400nm的可見(jiàn)光。
　

2、　 以紫外-可見(jiàn)光光譜(UV-vis)為分析手段,通過(guò)對(duì)P-25用量、光催化過(guò)程溶液溫度及溶液pH值的實(shí)驗(yàn)分析,確定了光催化降解染料混合液的適宜條件是:在常溫下、催化劑P-25用量為2g/L、溶液的pH值調(diào)節(jié)到小于6的弱酸性。在這種條件下分別進(jìn)行了AR和IC單體染料溶液和混合溶液的光催化實(shí)驗(yàn),得到了三種溶液的UV-vis譜圖和降解曲線,通過(guò)對(duì)光譜圖中特征吸收峰變化的分析,確定反應(yīng)中染料生色團(tuán)>C=O發(fā)生斷裂重排,染料被降解；通過(guò)對(duì)降解

3、濃度變化曲線的對(duì)比分析,發(fā)現(xiàn)了AR的加入引起IC降解速率的提高同時(shí)自身降解受抑制的協(xié)同降解效應(yīng),反應(yīng)8h結(jié)束后,單一體系中AR的降解率為90.11％,IC的降解率為84.2％；二元體系中AR的降解率變小為86.1％,IC的降解率變大為87.38％。用NMR、熒光分析法分析了降解過(guò)程中間產(chǎn)物的類別,熒光分析法確定在光催化降解反應(yīng)中有新的熒光物質(zhì)產(chǎn)生,NMR分析表明降解過(guò)程中染料共軛程度減小,新的含苯環(huán)的中間產(chǎn)物出現(xiàn)。
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4、兩方面分析了產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)的因?yàn)?一是染料在P-25表面吸附的變化；二是降解機(jī)制中·OH和·H的作用。吸附動(dòng)力學(xué)研究表明,混合后AR的表面吸附量明顯降低,則光反應(yīng)速率降低。降解機(jī)制分析表明,早期產(chǎn)生的·OH過(guò)多參與SO42-形成的反應(yīng),一定程度阻礙了AR的降解。混合染料初級(jí)反應(yīng)產(chǎn)生的·H主要用于IC氨基化反應(yīng),這也是阻礙AR的降解的因?yàn)橹?；混合初?jí)反應(yīng)使·H生成量增加,導(dǎo)致IC的氨基化反應(yīng)加速,伴隨生色團(tuán)的重組,引起IC降解速率的提高。