Au-TiO2結(jié)構(gòu)調(diào)控及其可見光催化性能研究.pdf

1、近年來，環(huán)境污染日益嚴(yán)峻。在眾多污染物的處理方法中，光催化技術(shù)由于其綠色環(huán)保、無污染等優(yōu)點，為環(huán)境凈化開辟一條新道路。二氧化鈦是最常用的光催化劑之一，由于二氧化鈦化學(xué)穩(wěn)定性好、廉價易得，在光催化降解污染物方面潛力很大。TiO2半導(dǎo)體的電子能帶結(jié)構(gòu)決定其僅能夠利用太陽光中的紫外光部分進行光催化反應(yīng)。然而，到達地球表面的太陽光譜中，紫外光僅占3％~5%。因此，TiO2對太陽光的利用效率極低。此外，TiO2受光照射以后產(chǎn)生的電子和空穴，在遷移

2、過程中存在著嚴(yán)重的復(fù)合，主要發(fā)生在二氧化鈦的內(nèi)部和表面，這造成了二氧化鈦的光量子效率很低(≤4%)。目前，貴金屬修飾是提高二氧化鈦對光利用率的方法之一。貴金屬通過改變電子的分布而改善了半導(dǎo)體的光催化性質(zhì)。貴金屬沉積可以減少光生電子和空穴的復(fù)合，使光量子效率得以提高，這為拓展其可見光響應(yīng)提供了一個新途徑。
　　貴金屬中金納米顆粒大小、形貌可控、制備方法成熟。將其適量、高分散的沉積在TiO2表面，制備出Au/TiO2光催化劑，使材料的

3、光吸收拓展到可見光區(qū)。然而，Au/TiO2光催化劑的光生電子與空穴分離效率較低，導(dǎo)致其應(yīng)用范圍受限。針對光催化材料關(guān)鍵問題之一，促進光生載流子的分離，本文圍繞Au/TiO2材料展開工作。分別對二氧化鈦的晶相組成、納米結(jié)構(gòu)、金納米顆粒的負載量以及金與二氧化鈦之間的界面進行研究，旨在通過調(diào)控二氧化鈦的結(jié)構(gòu)來提高Au/TiO2可見光催化還原性能。論文主要研究以下三個部分：
　　(1)通過將金納米顆粒與不同晶相的二氧化鈦相復(fù)合之后，考察載

4、體晶相組成對復(fù)合材料Au/TiO2光生電子與空穴分離效率的影響；
　　Au/TiO2復(fù)合材料的性能受多方面的影響，如AuNPs的尺寸、形貌等等。本論文第一部分主要針對載體二氧化鈦的晶相結(jié)構(gòu)展開研究。采用醇熱法制備得到二氧化鈦，并對其進行一系列不同溫度的焙燒。利用高溫的方法焙燒得到銳鈦礦、銳鈦礦與金紅石的混相及金紅石結(jié)構(gòu)。通過 XRD，BET，TEM，XPS，DRS等表征手段對所制備的材料進行形貌及結(jié)構(gòu)的分析，并對其進行Cr(VI)

5、溶液的可見光還原活性測試。通過表征數(shù)據(jù)及光催化還原Cr(VI)溶液的活性數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)，二氧化鈦焙燒700oC后，負載Au NPs后所得到的樣品Au/FLT-700性能最優(yōu)，說明混相結(jié)構(gòu)使得電子與空穴快速分離。
　　(2)通過構(gòu)建多級的二氧化鈦，利用三維結(jié)構(gòu)對光具有多次反射，增強 Au的等離子體效應(yīng)，從而提高可見光催化性能；
　　Au/TiO2復(fù)合材料將二氧化鈦的光吸收拓展到可見光區(qū)，但是材料對光的利用率不高。第二部分工作圍繞二氧

6、化鈦的形貌展開，希望提高Au/TiO2復(fù)合材料對可見光的利用率。通過醇熱法構(gòu)建三維結(jié)構(gòu)二氧化鈦，其具有開放結(jié)構(gòu)，片狀花瓣之間相互連接，且邊緣暴露有利于光吸收。采用研磨的方法破壞二氧化鈦的三維結(jié)構(gòu)作為對比樣品，將研磨前后的TiO2與Au NPs復(fù)合制備出樣品，對其形貌及結(jié)構(gòu)進行一系列的表征?？疾煅心デ昂蟮腁u/FLT與Au/ground-FLT對Cr(VI)溶液的可見光還原性能。相比于研磨后的樣品Au/ground-FLT，得出三維結(jié)構(gòu)二

7、氧化鈦提高了Au/FLT在可見光區(qū)的吸收，增強了材料對光的利用率。
　　(3)在二氧化鈦與金納米顆粒界面引入氧化鋁層，探索惰性氧化鋁層對 Au/TiO2光催化劑光生電子與空穴分離效率的影響。
　　相關(guān)文獻認為，氧化鋁的引入可以提高染料敏化電池的性能，原因在于氧化鋁層對電子與空穴的復(fù)合起到阻礙作用。論文第三步部分圍繞Au/TiO2材料的界面展開。希望在Au/TiO2界面引入氧化鋁層，減少復(fù)合。查閱相關(guān)文獻，調(diào)節(jié)鋁源的加入量制備