Au-TiO2結構調(diào)控及其可見光催化性能研究.pdf

1、近年來，環(huán)境污染日益嚴峻。在眾多污染物的處理方法中，光催化技術由于其綠色環(huán)保、無污染等優(yōu)點，為環(huán)境凈化開辟一條新道路。二氧化鈦是最常用的光催化劑之一，由于二氧化鈦化學穩(wěn)定性好、廉價易得，在光催化降解污染物方面潛力很大。TiO2半導體的電子能帶結構決定其僅能夠利用太陽光中的紫外光部分進行光催化反應。然而，到達地球表面的太陽光譜中，紫外光僅占3％~5%。因此，TiO2對太陽光的利用效率極低。此外，TiO2受光照射以后產(chǎn)生的電子和空穴，在遷移

2、過程中存在著嚴重的復合，主要發(fā)生在二氧化鈦的內(nèi)部和表面，這造成了二氧化鈦的光量子效率很低(≤4%)。目前，貴金屬修飾是提高二氧化鈦對光利用率的方法之一。貴金屬通過改變電子的分布而改善了半導體的光催化性質(zhì)。貴金屬沉積可以減少光生電子和空穴的復合，使光量子效率得以提高，這為拓展其可見光響應提供了一個新途徑。
　　貴金屬中金納米顆粒大小、形貌可控、制備方法成熟。將其適量、高分散的沉積在TiO2表面，制備出Au/TiO2光催化劑，使材料的

3、光吸收拓展到可見光區(qū)。然而，Au/TiO2光催化劑的光生電子與空穴分離效率較低，導致其應用范圍受限。針對光催化材料關鍵問題之一，促進光生載流子的分離，本文圍繞Au/TiO2材料展開工作。分別對二氧化鈦的晶相組成、納米結構、金納米顆粒的負載量以及金與二氧化鈦之間的界面進行研究，旨在通過調(diào)控二氧化鈦的結構來提高Au/TiO2可見光催化還原性能。論文主要研究以下三個部分：
　　(1)通過將金納米顆粒與不同晶相的二氧化鈦相復合之后，考察載

4、體晶相組成對復合材料Au/TiO2光生電子與空穴分離效率的影響；
　　Au/TiO2復合材料的性能受多方面的影響，如AuNPs的尺寸、形貌等等。本論文第一部分主要針對載體二氧化鈦的晶相結構展開研究。采用醇熱法制備得到二氧化鈦，并對其進行一系列不同溫度的焙燒。利用高溫的方法焙燒得到銳鈦礦、銳鈦礦與金紅石的混相及金紅石結構。通過 XRD，BET，TEM，XPS，DRS等表征手段對所制備的材料進行形貌及結構的分析，并對其進行Cr(VI)

5、溶液的可見光還原活性測試。通過表征數(shù)據(jù)及光催化還原Cr(VI)溶液的活性數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)，二氧化鈦焙燒700oC后，負載Au NPs后所得到的樣品Au/FLT-700性能最優(yōu)，說明混相結構使得電子與空穴快速分離。
　　(2)通過構建多級的二氧化鈦，利用三維結構對光具有多次反射，增強 Au的等離子體效應，從而提高可見光催化性能；
　　Au/TiO2復合材料將二氧化鈦的光吸收拓展到可見光區(qū)，但是材料對光的利用率不高。第二部分工作圍繞二氧

6、化鈦的形貌展開，希望提高Au/TiO2復合材料對可見光的利用率。通過醇熱法構建三維結構二氧化鈦，其具有開放結構，片狀花瓣之間相互連接，且邊緣暴露有利于光吸收。采用研磨的方法破壞二氧化鈦的三維結構作為對比樣品，將研磨前后的TiO2與Au NPs復合制備出樣品，對其形貌及結構進行一系列的表征?？疾煅心デ昂蟮腁u/FLT與Au/ground-FLT對Cr(VI)溶液的可見光還原性能。相比于研磨后的樣品Au/ground-FLT，得出三維結構二

7、氧化鈦提高了Au/FLT在可見光區(qū)的吸收，增強了材料對光的利用率。
　　(3)在二氧化鈦與金納米顆粒界面引入氧化鋁層，探索惰性氧化鋁層對 Au/TiO2光催化劑光生電子與空穴分離效率的影響。
　　相關文獻認為，氧化鋁的引入可以提高染料敏化電池的性能，原因在于氧化鋁層對電子與空穴的復合起到阻礙作用。論文第三步部分圍繞Au/TiO2材料的界面展開。希望在Au/TiO2界面引入氧化鋁層，減少復合。查閱相關文獻，調(diào)節(jié)鋁源的加入量制備