Pd-CeO2催化劑在柴油車尾氣氧化催化后處理中的應(yīng)用研究.pdf

1、相比于汽油車，柴油車作為一種能效高、環(huán)境親和力較強(qiáng)的動力手段得到了廣泛關(guān)注和快速發(fā)展。同時，柴油車尾氣污染治理問題，尤其是柴油車尾氣顆粒物排放治理問題愈發(fā)迫切。當(dāng)前柴油車尾氣顆粒物處理的最有效手段為顆粒捕集技術(shù)，該技術(shù)的核心問題是捕集器的再生。相關(guān)研究表明，應(yīng)用氧化催化劑催化燃燒法可以有效地進(jìn)行顆粒捕集器的再生。單Pd催化劑以其高效的催化活性、高穩(wěn)定性和相對低廉的價格在催化氧化、催化燃燒等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用；另一方面，CeO2的添加可以降

2、低CO、HC等氧化反應(yīng)的起燃溫度，提高氧化催化劑活性。本文模擬柴油車尾氣凈化反應(yīng)，系統(tǒng)地研究了Pd/CeO2催化劑C10H22起燃特性和活性位點(diǎn)情況，對理解柴油車尾氣后處理過程中重HC氧化催化過程提供支撐。
　　研究顯示，Pd負(fù)載量明顯影響混合氣氛下各反應(yīng)的選擇性。這導(dǎo)致隨著Pd負(fù)載量增加CO和C3H6起燃活性升高，而C10H22起燃活性降低，表明混合氣氛下各反應(yīng)的活性位狀態(tài)不同。還原態(tài)或部分還原態(tài)的表面Pd原子有利于混合氣氛下C

3、O、C3H6氧化，而小尺寸、高氧化態(tài)的Pd負(fù)載有利于C10H22氧化反應(yīng)。
　　結(jié)合反應(yīng)表面物種和氣相產(chǎn)物分析發(fā)現(xiàn)，碳酸鹽在催化劑表面的積累會抑制C10H22起燃，Pd負(fù)載量為1wt.％的樣品表面能夠生成穩(wěn)定碳酸鹽的堿性位數(shù)量明顯少于其他樣品。同時，C3H6在還原態(tài)Pd表面原子上的強(qiáng)吸附會抑制C10H22起燃，而Pd負(fù)載量為1wt.%的樣品表面為氧化態(tài)，C3H6難以在氧化態(tài)的Pd表面發(fā)生吸附。上述情況導(dǎo)致樣品1PC-h上C10H2