過渡金屬摻雜CeO-,2-在乙醇汽油車尾氣催化劑中的應用研究.pdf

1、乙醇汽油的推廣對保障國家能源安全，改善環(huán)境質(zhì)量，促進農(nóng)業(yè)發(fā)展都具有重要意義，是國家可持續(xù)發(fā)展的戰(zhàn)略舉措之一。本文針對乙醇汽油車排放尾氣中含有的乙醇等非常規(guī)污染物，研究了過渡金屬摻雜CeO2在尾氣催化劑中的應用，為開發(fā)適用于乙醇汽油車的尾氣凈化三效催化劑提供實踐指導。 本文用檸檬酸溶膠-凝膠法合成了摻雜量為5％和10％(mol％)的過渡金屬(Mn、Fe、Co、Ni、Cu)-鈰基固溶體，利用XRD、BET、Raman、TPR、XPS

2、和EPR等方法對其結(jié)構(gòu)進行了表征；評價了固溶體的乙醇氧化催化活性和動態(tài)儲放氧性能，并對負載貴金屬Pd后的催化劑進行了三效活性評價。 研究結(jié)果表明，當摻雜量≤10mol％時，過渡金屬Mn、Fe、Co、Ni、Cu均和氧化鈰形成固溶體，結(jié)構(gòu)為螢石型立方相：摻雜Mn和Fe的樣品在900℃焙燒后仍無其它物相的析出，具有較好的高溫穩(wěn)定性。過渡金屬以不同形態(tài)和混合變價存在于CeO2晶格中，且和CeO2發(fā)生相互作用，提高了CeO2的乙醇氧化催化

3、活性和儲放氧性能。隨著摻雜量的增加，新鮮樣品的乙醇氧化催化活性、儲放氧性能都有所提高。 以摻雜過渡金屬的固溶體為載體負載0.5wt.％貴金屬Pd后評價其三效催化活性，發(fā)現(xiàn)摻雜Co樣品老化前后的三效活性皆優(yōu)于摻雜Mn、Fe、Ni、Cu的樣品。 Mn的摻雜對鈰基固溶體的乙醇氧化催化活性、儲放氧性能及負載Pd后的三效催化活性都有較好的促進作用，并且錳在固溶體中的高溫穩(wěn)定性較好：摻雜量的增加對其性能的影響是積極的，但老化失活現(xiàn)象