鈣鈦礦型催化劑對柴油機尾氣中顆粒物和氮氧化物同時去除的試驗研究.pdf

1、柴油機以低油耗、高功率和耐久性的優(yōu)勢而得到廣泛的應(yīng)用，然而柴油機排放的顆粒物(PM)和氮氧化物(Nox)給環(huán)境和人類健康帶來了嚴重的危害。由于柴油機內(nèi)PM和Nox的控制存在trade-off的關(guān)系，即降低Nox排放會導致PM排放增加，反之亦然。由于傳統(tǒng)的處理技術(shù)難以滿足日益嚴格的排放法規(guī)，開發(fā)通過催化后處理同時去除PM和Nox的技術(shù)是很有發(fā)展前景的柴油機排放控制新途徑。 本文通過程序升溫反應(yīng)技術(shù)對鈣鈦礦型催化劑在富氧條件下同時催

2、化去除模擬柴油機尾氣中的PM和Nox進行了實驗研究；并以壁流式蜂窩陶瓷微粒過濾器(DPF)顆粒作為載體負載鈣鈦礦型催化劑，將負載催化劑的DPF顆粒置于實際柴油機排放尾氣中掛煙后，研究其對Nox和實際柴油機尾氣中PM的同時催化去除作用；另外，還進一步考察了DPF負載鈣鈦礦型催化劑對于實際柴油機尾氣中的PM和Nox的同時去除效果。具體如下： 1. 研究了鈣鈦礦型La-Mn-O體系的催化活性，考察了不同K和Cu取代對PM－Nox同時催

3、化去除活性的影響。利用程序升溫反應(yīng)技術(shù)，用炭黑模擬柴油機排放的PM，以NO模擬尾氣中的Nox進行實驗。結(jié)果表明：K和Cu的取代有助于提高La-Mn-O催化劑的活性；850 ℃煅燒溫度合成的鈣鈦礦型催化劑La0.8K0.2Cu0.05Mn0.95O3（以下簡稱LKCM）的催化活性最高，碳黑的起燃溫度降低220 ℃左右（約為270 ℃），最大的Nox→N2轉(zhuǎn)化率為34.4％，表現(xiàn)出良好的PM和Nox同時催化去除性能。 2. 用高溫固

4、相反應(yīng)方法合成鈣鈦礦型LKCM復合金屬氧化物催化劑，并利用XRD、BET比表面積分析等手段，探討了催化劑、載體和中間層的組成、結(jié)構(gòu)等材料特性，以及催化劑的涂覆工藝等對其結(jié)構(gòu)和性能的影響。采用大比表面積的γ-Al2O3作為催化劑載體中間層，嘗試用不同負載方法以及不同的催化劑/中間層比例負載到DPF表面。結(jié)果表明：PM燃燒得到的程序升溫反應(yīng)曲線是多峰曲線，PM的去除和Nox的還原在相同的溫度范圍內(nèi)產(chǎn)生。在LKCM催化劑的作用下，具有顯著的P

5、M－Nox同時去除催化反應(yīng)活性，能夠明顯地降低反應(yīng)物Nox的濃度以及PM的起燃溫度和燃盡溫度，Nox在較低溫度和較高溫度下分別被可溶性有機物和干碳煙還原。 3. 經(jīng)過不同的負載方法的比較發(fā)現(xiàn)，在保持LKCM量不變的條件下，改變γ-Al2O3中間層的量不能明顯改善催化劑與PM的接觸條件，對催化劑活性的影響不大；而在保持γ-Al2O3中間層不變的條件下，隨著LKCM催化劑量的增大，催化劑能更好地覆蓋在載體表面上，同時去除PM和Nox

6、的性能提高。淤漿法負載的催化劑不夠均勻，有的被γ-Al2O3中間層所包裹，影響了與PM的接觸；而浸漬法使催化劑負載得更加均勻，增大了催化劑和PM的接觸面積，有利于PM和Nox在催化劑作用下反應(yīng)。 4. 建立了實際柴油機排放同時催化去除的實驗臺架，對PM－Nox同時去除的催化反應(yīng)特性和反應(yīng)效果進行了試驗研究。結(jié)果表明，PM和Nox的去除率隨溫度變化而變化，溫度高時PM能得到再生，能保持較高的PM去除率；溫度降低時PM在DPF上積聚