碳納米管基酶生物燃料電池酶電極研究.pdf

1、酶生物燃料電池(EBFC)是一類利用生物催化劑酶將化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能的有效裝置。EBFC繼承了傳統(tǒng)燃料電池轉(zhuǎn)換效率高、環(huán)境友好等特點(diǎn)，并以其原料來(lái)源廣泛、成本低、生物相容性好和工作條件溫和等優(yōu)點(diǎn)而備受各國(guó)科學(xué)家關(guān)注，有望用做心臟起搏器、植入型生物傳感器等的電源，具有廣闊的應(yīng)用前景。EBFC目前存在輸出功率低和壽命短兩大問(wèn)題，制約其進(jìn)一步的實(shí)際應(yīng)用。這兩大問(wèn)題與酶和電子轉(zhuǎn)移中間體的載體選擇和固定化方法有很大關(guān)系，因此尋找合適的載體材料、

2、有效的固定化方法實(shí)現(xiàn)酶和電子轉(zhuǎn)移中間體的固定成為EBFC研究的重點(diǎn)。本論文利用碳納米管(CNTs)與氧化石墨烯(GO)復(fù)合物或自制的兩端開(kāi)口的大內(nèi)徑超短摻氮碳納米管(SNCNTs)來(lái)構(gòu)建酶電極，并系統(tǒng)研究了所構(gòu)建酶電極和EBFC的各項(xiàng)性能。具體研究?jī)?nèi)容包括以下幾個(gè)方面:
　　 (1)利用π-π堆積將芘甲醛(PA)修飾到CNTs和GO上，分別制備了PA-CNTs和PA-GO，再利用PA-CNTs和PA-GO上面的醛基分別與氨基二茂

3、鐵(NH2Fc)和葡萄糖氧化酶(GOD)通過(guò)希夫堿連接，實(shí)現(xiàn)電子轉(zhuǎn)移中間體Fc和生物催化劑GOD的共固定，得到(Fc-PA-CN Ts/GO D-PA-GO)/GC生物陽(yáng)極。電化學(xué)性能研究表明，該電極與(GOD-PA-CNTs/Fc-PA-CNTs)/GC電極和(Fc-PA-GO/GOD-PA-GO)/GC電極相比，具有更為優(yōu)異的電催化葡萄糖氧化性能。所構(gòu)建的葡萄糖/O2 EBFC的開(kāi)路電位（Voc）和短路電流密度(isc)分別為0.7

4、3 V和91.5μA cm-2;在0.29 V時(shí)，獲得最大輸出功率密度達(dá)21.2μW cm-2。
　　 (2)以高嶺土管為模板，熱解自聚合多巴胺包裹的高嶺土管復(fù)合物，制備了兩端開(kāi)口的大內(nèi)徑超短摻氮碳納米管(SNCNTs)，以Fe(CN)63-/4-電化學(xué)探針評(píng)價(jià)其電子轉(zhuǎn)移能力。SNCNTs修飾的玻碳電極對(duì)雙氧水(H2O2)有較好的電催化還原性能，并可用于H2O2濃度的檢測(cè)。利用SNCNTs固定GOD，能促進(jìn)GOD的直接電化學(xué)，構(gòu)