CO-Pt納米結構表面吸附體系紅外光譜性質的機理研究.pdf

1、本文以CO-Pt化學吸附體系為例，從體系中粒子間以及粒子與外場間的相互作用關系研究了體系極化率、相互作用能、能量轉移等問題。指出這些相互作用的變化將引起吸附分子極化率、覆蓋度、紅外譜線等的變化。理論計算結果表明，金屬吸附表面的納米結構將導致分子紅外吸收譜線性質的變化，產生異常紅外效應。本文重點分析了CO-Pt吸附體系分子間及分子與表面局域電場的相互作用的形式，計算了等效偶極子的極化率、納米結構金屬表面的納米顆粒附近的局域電場、吸附分子的

2、空間分布、紅外振動譜線等。本文的主要貢獻歸納如下：(1)研究吸附體系的分子勢能函數(shù)，應用嵌入能原子方法，建立了體系模型，分析CO-Pt吸附體系多粒子間的相互作用對CO和Pt原子的作用，對不同情況選取合適的相互作用勢能函數(shù)，并給予計算。(2)基于電子-空穴衰減機理，討論了吸附體系分子的極化率受粒子間相互作用的影響，并由體系的極化率計算得出紅外吸收譜線線型，模擬了異常紅外效應。(3)基于經典電磁場理論，建立納米結構金屬表面的物理模型，理論推

3、導并計算金屬表面附近的局域電場，分析局域電場的性質，并求出局域電場與CO的相互作用。(4)綜合各種相互作用，用Monte-Carlo方法模擬得出納米小球表面上CO分子的穩(wěn)定分布形態(tài)。分析了CO分子的分布的對稱性和覆蓋范圍及納米小球間的相互影響。得出金屬納米顆粒結構使得CO分子在顆粒表面上凝聚，而且顆粒半徑的減小使CO分子凝聚度增加的重要結論。(5)從理論計算上解釋了異常紅外效應的物理本質。Pt納米顆粒表面上CO分子分布密集，導致內部電場