金屬-有機(jī)骨架材料中氣體分離的分子模擬研究及Cu-BTC的實(shí)驗(yàn)合成與其催化性能研究.pdf

1、金屬-有機(jī)骨架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs)是一類具有較大比表面積和孔隙率且結(jié)構(gòu)組成多樣的新型多孔材料,在儲氣、分離、催化等各個領(lǐng)域都有著潛在的發(fā)展前景。由于MOF材料種類繁多、組成多樣,傳統(tǒng)實(shí)驗(yàn)的方法無法對其進(jìn)行系統(tǒng)的研究,所以分子模擬方法成為了研究MOF材料的重要手段之一。
　　 本文應(yīng)用分子模擬的方法對MOF材料在天然氣凈化中的應(yīng)用做了研究,并應(yīng)用水(溶劑)熱合成法合成了Cu-BTC,通

2、過熱重分析、X射線粉末衍射和N2吸附等分析方法對其進(jìn)行了表征,進(jìn)而考察了其催化性能。主要研究內(nèi)容如下:
　　 1、針對天然氣凈化過程中甲烷和氮?dú)獾姆蛛x問題,采用GCMC方法,在298 K,壓力在0-3.0 Mpa范圍內(nèi),模擬計(jì)算了32種MOF材料對甲烷和氮?dú)饽柋葹?:1的體系的分離選擇性。結(jié)果表明,材料孔徑是影響甲烷對氮?dú)獾姆蛛x選擇性的主要因素,孔徑越小,分離選擇性越大。除此之外,材料的化學(xué)組成、比表面積、自由體積、孔隙率等也

3、對分離選擇性有一定的影響。
　　 2、采用水(溶劑)熱法合成了MOF材料Cu-BTC,并對其進(jìn)行了一系列的表征。結(jié)果表明本實(shí)驗(yàn)所合成的Cu-BTC較為成功,可以用來進(jìn)行后續(xù)的研究。
　　 3、應(yīng)用苯甲醇氧化反應(yīng)、α-蒎烯的異構(gòu)化反應(yīng)、環(huán)己烯和苯乙烯的氧化反應(yīng)、碳酸甲乙酯的合成反應(yīng)、苯甲醚的芐基化反應(yīng)以及醇、醛的MPVO反應(yīng)考察了Cu-BTC的催化性能,結(jié)果表明Cu-BTC只在苯甲醇氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出了催化活性。最后,具體考