高溫超導(dǎo)材料液相外延生長過程中的取向控制以及熱穩(wěn)定性能的研究.pdf

1、液相外延生長技術(shù)能夠制備具有高結(jié)晶性、化學(xué)組分和物理性均勻一致的高溫超導(dǎo)厚膜材料，由于其快速沉積和低成本的優(yōu)勢(shì)在高溫超導(dǎo)體線材和器件開發(fā)等方面都具有誘人的應(yīng)用前景。多年以來，我們研究的目標(biāo)集中于實(shí)現(xiàn)REBa2Cu3Oz(REBCO，RE為稀土元素)膜材料的液相外延生長中嚴(yán)格的取向控制，即在這種強(qiáng)烈各向異性的體系中得到具有純凈取向的樣品，以滿足器件制造或者超導(dǎo)物性研究的需求，同時(shí)為超導(dǎo)領(lǐng)域中最具有實(shí)用意義的線材研究提供有科學(xué)價(jià)值的創(chuàng)意。本

2、文的主要科學(xué)意義在于，研究清楚了液相外延厚膜取向轉(zhuǎn)變的生長機(jī)制，解決了在取向生長競(jìng)爭(zhēng)的研究中長期以來一些復(fù)雜困惑的難題，且在此基礎(chǔ)上實(shí)現(xiàn)了厚膜的單一取向控制生長，對(duì)于REBCO外延膜制備中的取向轉(zhuǎn)變物理機(jī)制的理解以及微觀結(jié)構(gòu)的控制給出了普適性的指導(dǎo)意見。經(jīng)過幾年的努力，目前主要在YBa2Cu3Oz(YBCO)液相外延膜的α/c軸取向轉(zhuǎn)變機(jī)制、嚴(yán)格控制YBCO厚膜的面外取向以及面內(nèi)取向生長等方面取得了一些重要成果。 1.液相外延生

3、長YBCO厚膜中的α/c軸取向轉(zhuǎn)變機(jī)制在氣相沉積過程當(dāng)中，YBCO薄膜的取向被許多因素所制約，如基板材料、沉積溫度和氧分壓等。想要得到具有單一c軸或α軸取向的YBCO薄膜具有一定難度，尤其是高品質(zhì)的α軸取向膜，這種特殊的超導(dǎo)膜使得制備與本征約瑟夫森結(jié)的物理特性相關(guān)的器件成為可能。盡管人們發(fā)現(xiàn)通過液相外延法，在(110)取向的NdGaO3單晶基片上、某些特定的溫度和熔劑組分下能得到α軸取向的YBCO厚膜，但是對(duì)于過飽和度和α/c軸取向轉(zhuǎn)變

4、之間的聯(lián)系尚未有一個(gè)清晰的機(jī)制。為了研究和YBCO面外取向選擇有關(guān)的生長動(dòng)力學(xué)，我們通過調(diào)整生長條件對(duì)YBCO液相外延厚膜的面外取向進(jìn)行嚴(yán)格的控制，澄清了關(guān)于YBCO液相外延膜α/c軸取向轉(zhuǎn)變的實(shí)驗(yàn)爭(zhēng)論。我們的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在(110)取向的NdGaO3基片上口軸取向YBCO晶?？偸莾?yōu)先形核，基于“形核與生長”理論建立了YBCO厚膜α/c軸取向轉(zhuǎn)變的合理微觀生長機(jī)制，結(jié)合各種熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)條件，深刻地解釋了只有在富銅熔劑和低過飽和度下才

5、適合α由取向YBCO生長的原因。 2.氧氣氛對(duì)于液相外延YBCO厚膜面外取向的關(guān)鍵影響文獻(xiàn)中顯示在空氣中適合α軸取向YBCO膜的液相外延的生長窗口狹窄并且不穩(wěn)定。有意思的是，我們確定了α/c軸生長競(jìng)爭(zhēng)中氧含量所起的重要作用：認(rèn)為在α軸的生長模式中，各類粒子只需要很短的遷移距離就能達(dá)到合適的生長位置。因而想要得到α軸YBCO的穩(wěn)定生長，應(yīng)該充分利用富氧的環(huán)境來抑制生長單元的表面遷移能力。在上述熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)理論的指導(dǎo)下，我們通過引

6、入純氧氣氛的生長條件，大大拓寬了純?chǔ)凛S取向厚膜的生長窗口。首先，在文獻(xiàn)中無法生長口軸取向厚膜的Ba:Cu=3:5熔劑中得到了高品質(zhì)的純?chǔ)凛S取向YBCO厚膜；其次，純氧氣氛使得原本敏感而狹窄的α軸生長窗口增至超過20K，提供了能穩(wěn)定制備高品質(zhì)α軸厚膜的新的熱力學(xué)生長條件。該工作無論對(duì)于實(shí)現(xiàn)高品質(zhì)單一α軸取向的超導(dǎo)器件的應(yīng)用還是弄清楚氧含量在α軸生長中起到的促進(jìn)作用都具有重要的意義。 3.氧氣氛對(duì)液相外延YBCO厚膜面內(nèi)取向的控制在

7、和高溫超導(dǎo)線材相關(guān)的研究中，YBCO晶粒面內(nèi)取向的單一性對(duì)于得到優(yōu)良的載流特性來說不可或缺，因此研究具有不同面內(nèi)取向晶粒的穩(wěn)定性具有重要意義。我們采用具有八重對(duì)稱性的YBCO種膜(同時(shí)包含0°和45°兩種YBCO晶粒)，施以純氧氣氛的生長環(huán)境進(jìn)行液相外延實(shí)驗(yàn)。令人吃驚的是，所得到的YBCO厚膜體現(xiàn)出純45°的面內(nèi)取向，與文獻(xiàn)中在空氣環(huán)境中得到純0°厚膜的結(jié)果截然相反，意味著我們發(fā)現(xiàn)了一種全新的面內(nèi)取向優(yōu)先生長現(xiàn)象。在這部分工作中，第一我